Das sich entwickelnde geodynamische Regime der Erde, aufgezeichnet durch Titanisotope

Natur (2023)Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Der Erdmantel hat eine zweischichtige Struktur, wobei die oberen und unteren Mantelbereiche durch eine seismische Diskontinuität bei etwa 660 km getrennt sind (Ref. 1,2). Das Ausmaß des Stofftransfers zwischen diesen Manteldomänen im Laufe der Erdgeschichte ist jedoch kaum bekannt. Die Extraktion der kontinentalen Kruste führt zu einer Ti-stabilen Isotopenfraktionierung, wodurch isotopenleichte Schmelzrückstände entstehen3,4,5,6,7. Das Recycling dieser Komponenten im Mantel kann zu einer Ti-Isotopenvariabilität führen, die in der Tiefe verfolgt werden kann. Wir berichten über ultrahochpräzise 49Ti/47Ti-Verhältnisse für Chondrite, alte, aus dem Erdmantel stammende Laven vor 3,8 bis 2,0 Milliarden Jahren (Ga) und moderne Ozeaninselbasalte (OIBs). Unsere neue, auf Chondriten basierende Schätzung der Ti-Bulk-Silicat-Erde (BSE) ist 0,052 ± 0,006 ‰ schwerer als der moderne obere Erdmantel, der anhand normaler mittelozeanischer Rückenbasalte (N-MORBs) beprobt wurde. Das 49Ti/47Ti-Verhältnis des oberen Erdmantels war vor 3,5 Ga chondritisch und entwickelte sich zu einer N-MORB-ähnlichen Zusammensetzung zwischen etwa 3,5 und 2,7 Ga, was belegt, dass in dieser Epoche mehr kontinentale Kruste abgebaut wurde. Der +0,052 ± 0,006‰-Versatz zwischen BSE und N-MORBs erfordert, dass <30 % des Erdmantels mit recyceltem Krustenmaterial ins Gleichgewicht gebracht werden, was einen begrenzten Massenaustausch zwischen dem oberen und unteren Mantel und damit die Erhaltung eines ursprünglichen Reservoirs im unteren Erdmantel impliziert den größten Teil der geologischen Geschichte der Erde. Moderne OIBs weisen variable 49Ti/47Ti-Verhältnisse auf, die von chondritischen bis hin zu N-MORBs-Zusammensetzungen reichen, was auf eine anhaltende Störung des Urmantels der Erde hinweist. Somit stellt die moderne Plattentektonik mit hohem Massentransfer zwischen dem oberen und unteren Erdmantel nur ein neues Merkmal der Erdgeschichte dar.

Die Akkretionsgeschichte terrestrischer Planeten wird durch ein globales Magma-Ozean-Stadium unterbrochen, das zur Differenzierung der Planeten und zur Bildung wichtiger Reservoirs wie Kern, Mantel und Kruste führt. Die anschließende Entwicklung und Veränderung dieser Reservoire kann die thermischen und geodynamischen Regime von Planeten erheblich beeinflussen. Auf der Grundlage von Mineralogie, Rheologie und seismischer Geschwindigkeit wurde festgestellt, dass die Struktur des Erdmantels geschichtet ist und eine seismische Hauptdiskontinuität bei etwa 660 km aufweist, die die oberen und unteren Mantelbereiche trennt1,2. Allerdings bleibt das Ausmaß, in dem im Laufe der geologischen Geschichte Stofftransporte innerhalb des Erdmantels stattfinden, weiterhin heftig umstritten. Die Daten der seismischen Tomographie deuten darauf hin, dass subduzierte Erdschichten in den unteren Erdmantel eindringen können und dass der Urmantel der Erde bei der gegenwärtigen Geschwindigkeit des Massenaustauschs nach längerer Konvektion im gesamten Erdmantel voraussichtlich nicht überleben wird8,9,10. Mittlerweile deuten Studien auf der Grundlage von Edelgasen11,12,13,14,15 sowie Wolfram-16 und Neodym-17-Isotopen stattdessen auf die Existenz ursprünglicher Manteldomänen in der modernen tiefen Erde hin. Obwohl die Erhaltung eines ursprünglichen Reservoirs im unteren Erdmantel über lange geologische Zeiträume hinweg umstritten ist18,19, zeigen einige geodynamische Modelle, dass die Erhaltung ursprünglicher Manteldomänen in einem modernen Konvektionsregime des gesamten Mantels erfolgen kann, das durch tiefe Subduktion gekennzeichnet ist20. Außerdem deuten sowohl numerische Modellierungen als auch geologische Beobachtungen21,22,23,24,25 darauf hin, dass sich das Konvektionssystem der Erde und damit die Art der Plattensubduktion im Laufe der Zeit als Folge von Änderungen im Wärmefluss und der Wärmeübertragung ebenfalls erheblich weiterentwickelt haben könnten25, 26. Daher besteht eine mögliche Lösung des Rätsels darin, dass der aus der seismischen Tomographie abgeleitete hohe Massentransfer zwischen dem oberen und unteren Mantel ein relativ junges Merkmal der geologischen Geschichte der Erde ist, so dass das ursprüngliche, weniger entgaste Reservoir im unteren Mantel bereits Störungen erfahren hat ist noch nicht vollständig zerstört27. Diese Hypothese wurde nicht vollständig bewertet, da es kein eindeutiges geochemisches Instrument gibt, mit dem der Massenaustausch zwischen Mantel- und Krustenreservoirs in der Tiefe zuverlässig verfolgt werden kann.

Die stabile Isotopengeochemie des refraktären lithophilen Elements Ti ist ein neuer Tracer, der möglicherweise eine historische Aufzeichnung von Massenaustauschprozessen zwischen Mantel- und Krustenreservoirs liefern kann. Die kontinentale Erdkruste kann durch teilweises Schmelzen subduzierender Platten28 und/oder verdickter mafischer Kruste29,30 gebildet werden, wodurch felsische Schmelzen entstehen. Solche magmatischen Prozesse können zu einer erheblichen Ti-Isotopenfraktionierung zwischen den felsischen Silikatschmelzen und den Rückständen dieser Schmelzextraktion, d. h. Schmelzrückständen, führen3,4,5,6,7. Im Gegensatz dazu führt das teilweise Schmelzen von Mantelperidotiten scheinbar nicht zu einer Fraktionierung der Ti-Isotope3,4. Im Detail die δ49Ti-Werte (d. h. die Promille-Abweichung des 49Ti/47Ti-Verhältnisses relativ zum OL-Ti-Standard) von archaischen Tonalit-Trondhjemit-Granodiorit-Gesteinen (TTG) und phanerozoischen Graniten5,7 sowie die von entwickelte Vulkangesteine3,6,7,31,32 können bis zu +2,0‰ höher sein als die von oxiduntersättigten mafischen/ultramafischen Gesteinen3,4. Daher wird vorhergesagt, dass das Recycling von Schmelzrückständen aus der Extraktion kontinentaler Kruste durch Delaminierung oder Subduktion Mantelreservoirs mit heterogenem δ49Ti erzeugen wird (Ref. 4). Darüber hinaus ermöglicht die weitgehend unbewegliche Natur von Ti eine gründliche Untersuchung der Ti-stabilen Isotopenzusammensetzung von aus dem archaischen Mantel stammenden Gesteinen trotz Veränderung und Metamorphose. Die Anwendung stabiler Ti-Isotope zum Verständnis der Mantel-Krusten-Differenzierung und Krustenrecyclingprozesse wird jedoch durch die Streuung der δ49Ti-Werte von Chondrit-Meteoriten, die zur Definition des BSE-Referenzwerts verwendet werden, behindert33,34,35, was wahrscheinlich auf eine Kombination von zurückzuführen ist Faktoren wie Probenheterogenität, analytische Verzerrungen und Unsicherheiten sowie unvollständige Korrektur für massenunabhängige nukleosynthetische Effekte auf 46Ti (Methoden).

Wir haben neue Analysemethoden für ultrahochpräzise Ti-Isotopenmessungen mithilfe der nächsten Generation von Multikollektor-Massenspektrometern mit induktiv gekoppelter Plasmaquelle (Neoma Multicollector ICP-MS) entwickelt. Unser Protokoll ermöglicht die gleichzeitige Bestimmung der massenunabhängigen (±0,15 Epsilon beim massenbias-korrigierten 50Ti/47Ti-Verhältnis) und massenabhängigen Ti-stabilen Isotopenzusammensetzung (±0,010‰ für δ49Ti) einzelner Proben mit ultrahoher Präzision (siehe Details unter Methoden). Mit diesem Ansatz analysierten wir 24 Chondriten-Meteoriten, die alle Hauptklassen von Chondriten abdecken. Trotz der erheblichen Variabilität der ε50Ti-Werte (d. h. der Abweichung pro Zehntausend des massenkorrigierten 50Ti/47Ti-Verhältnisses relativ zum OL-Ti-Standard) zwischen den analysierten Chondriten geben sie einen begrenzten Bereich von δ49Ti-Werten zurück, die a definieren gewichteter Mittelwert von +0,053 ± 0,005 ‰ (2 se, n = 22), mit Ausnahme eines CV3 (NWA 2364) und eines LL3 (Talbachat n'aït Isfoul), die wahrscheinlich einer Probenheterogenität unterliegen (Methoden), was eine dreifache Verbesserung darstellt in der Präzision im Vergleich zu früheren Schätzungen33,34,35. Die erste wichtige Beobachtung, die sich aus der neuen BSE-Schätzung ergibt, ist, dass sie sich von der Zusammensetzung des modernen erschöpften Mantels unterscheidet, wie er von angenommenen N-MORBs3,4 (δ49Ti = +0,001 ± 0,004‰, 2 se, n = 12) beprobt wird um den „erschöpften MORB-Mantel“ darzustellen.

Um die Bedeutung der leichteren, nicht-chondritischen Ti-Isotopenzusammensetzung der modernen MORB-Mantelreservoirs der Erde besser zu verstehen, haben wir eine Reihe terrestrischer Proben analysiert, darunter 31 gut charakterisierte archaische bis proterozoische Proben (eine tonalitische und 30 mafische bis ultramafische) mit Kristallisation Alter im Bereich von etwa 3,8 bis etwa 2,0 Ga und 21 moderne OIBs, bei denen keine Fe-Ti-Oxid-Fraktionierung stattgefunden hat. Die archaischen bis proterozoischen Proben umfassen Amphibolite (ca. 3,8 Ga), einen Amitsoq-Gneis (3,8–3,7 Ga), Ameralik-Gänge (ca. 3,4 Ga) und Kangâmiut-Gänge (ca. 2,0 Ga) aus Südwestgrönland sowie peridotitische bis basaltische Komatiite und tholeiitische Basalte aus dem Kaapvaal-Kraton (ca. 3,48 Ga Komati-Formation und ca. 3,33 Ga Kromberg-Formation) und Munro Township aus dem Abitibi-Grünsteingürtel (ca. 2,7 Ga). Die modernen OIBs stammen aus den Hotspots Island, Caroline und Samoa, deren Sr- und Nd-Isotopenzusammensetzungen die Kurve umfassen, die durch den abgereicherten MORB-Mantel (DMM), den vorherrschenden Mantel (PREMA) und den angereicherten Mantel Typ II (EM-II) definiert wird. (Erweiterte Daten Abb. 1a). Wie in Abb. 1 dargestellt, weisen die aus dem Erdmantel des frühen Archaikums stammenden Gesteine δ49Ti-Werte auf, die nicht von Massen-Chondriten zu unterscheiden sind, wohingegen die mittel- bis spätarchaischen Proben zunehmend leichtere Zusammensetzungen aufweisen, die in Richtung der δ49Ti-Werte moderner N-MORBs reichen. Im Gegensatz dazu weisen die etwa 2,0 Ga großen Kangâmiut-Deiche und modernen OIB-Proben sehr variable δ49Ti-Werte auf, die von der chondritischen Zusammensetzung bis zu Werten reichen, die deutlich unter denen moderner N-MORBs liegen (Abb. 1). Eine etwa 3,8 Ga tonalitische Probe (SD-2) aus Isua weist einen hohen δ49Ti-Wert von +0,205 ± 0,003‰ auf, der nicht von zuvor gemeldeten δ49Ti-Werten für TTG-Gesteine aus dem Kaapvaal-Kraton und dem Acasta-Gneis-Komplex (δ49Ti = +0,173 ±) zu unterscheiden ist 0,030‰ bis +0,570 ± 0,030‰)5,7 (Abb. 1).

Den vollständigen Datensatz finden Sie in den erweiterten Datentabellen 1–5. Beachten Sie, dass alle aufgezeichneten Gesteine, die aus dem Erdmantel stammen, keine Fe-Ti-Oxidfraktionierung aufweisen. Die aus dem archaischen Erdmantel stammenden Gesteine aus dieser Studie und Ref. 4 wurden basierend auf dem Entstehungsalter (ungefähr 3,8–3,5 Ga, ungefähr 3,4–3,3 Ga und ungefähr 2,8–2,7 Ga) in drei Gruppen eingeteilt, die mit zunehmendem Alter eine zunehmende Anreicherung der leichten Ti-Isotope zeigen. Die etwa 2,0 Ga-Daten stammen aus den Proben der Kangâmiut-Deiche (Südwestgrönland) in dieser Studie. Außerdem werden die Daten von ca. 3,6–2,9 Ga TTG-Gesteinen aus dieser Studie und Referenzen gezeigt. 5,7 und das moderner N-MORBs aus Lit. 3,4. Das Kästchen in jeder Datengruppe definiert das 25.–75. Perzentil, wobei der mittlere Wert im Kästchen markiert ist und die Whiskers für das 0. bis 100. Perzentil stehen, Ausreißer ausgenommen.

Unsere hochpräzisen δ49Ti-Daten für komatiitische bis basaltische Gesteine aus dem frühen Archaikum ermöglichen uns die Bewertung einer früheren Schlussfolgerung, dass das teilweise Schmelzen von Mantelperidotiten auf der Erde nur zu einer geringen massenabhängigen Ti-Isotopenfraktionierung führt3,4. Komatiitische Magmen entstanden durch etwa 25–40 % teilweises Schmelzen ihrer Mantelquelle36,37 und dürften daher mehr als 90 % Ti aus ihren Quellen gewonnen haben. Im Gegensatz dazu extrahieren basaltische Magmen, die aus niedrigeren Graden partiellen Schmelzens des Mantels entstehen (etwa 5–10 %, zum Beispiel die etwa 3,8 Ga Isua-Kissentextur-Metabasalte oder etwa 3,48 Ga Barberton-Basaltkomatiite), etwa die Hälfte des Ti aus ihren Quellen . Daher wird ein auflösbarer Unterschied in δ49Ti zwischen den beiden Magmatypen erwartet, wenn es während des teilweisen Schmelzens von Mantelperidotiten zu einer deutlichen Ti-Isotopenfraktionierung zwischen Silikatschmelzen und Schmelzrückständen kommt. Allerdings sind die vergleichbaren δ49Ti-Werte zwischen den ca. 3,8 Ga großen Isua-Metabasalten (+0,048 ± 0,005‰, 2 se, n = 5), den ca. 3,48 Ga großen Barberton-Komatiiten (+0,044 ± 0,009‰, 2 se, n = 4) und Basalt Komatiiten (+0,048 ± 0,008 ‰, 2 se, n = 4) und Chondriten-Meteoriten (+0,053 ± 0,005 ‰, 2 se, n = 22) legen dies nahe, in Übereinstimmung mit früheren Schlussfolgerungen, die auf verschiedenen Beweislinien basieren3,4,38 ,39, Die Ti-Isotopenfraktionierung zwischen Schmelzen und Rückständen aus dem teilweisen Schmelzen des Mantels ist vernachlässigbar. Daher deuten die hier abgeleiteten Δ49Timelt-Restwerte nahe Null darauf hin, dass metallgesättigtes Schmelzen in Gegenwart von Ti3+ für die Erzeugung terrestrischer mafischer/ultramafischer Magmen nicht relevant ist40. Darüber hinaus stützt die durch unsere Ergebnisse implizierte begrenzte Fraktionierung von Ti aus teilweisem Schmelzen des Erdmantels die Hypothese, dass die untersuchten aus dem Erdmantel stammenden Gesteine die δ49Ti-Zusammensetzung ihrer Mantelquellen getreu wiedergeben. Daher deuten unsere Daten darauf hin, dass die Quellen der untersuchten Mantelgesteine durch chondritische δ49Ti-Werte (δ49Ti = +0,053 ± 0,005‰) um etwa 3,8–3,5 Ga gekennzeichnet waren und sich zu einer modernen, abgereicherten MORB-Mantelzusammensetzung (δ49Ti = +0,001) entwickelten ± 0,005‰) um etwa 2,7 Ga. Diese säkulare Entwicklung wird sowohl im Südwesten Grönlands als auch im Kaapvaal-Kraton beobachtet und steht im Einklang mit den niedrigeren δ49Ti-Werten, die in den aus dem Erdmantel stammenden Gesteinen des späten Archaikums von Belingwe, Yilgarn und Abitibi beobachtet wurden. Im Vergleich dazu stammen die etwa 2,0 Ga großen Kangâmiut-Deiche und modernen OIBs aus anderen Mantelquellen als dem modernen erschöpften MORB-Mantelreservoir.

Wie aus der schweren Ti-Isotopenzusammensetzung von archaischen TTGs, phanerozoischen Graniten und differenzierten Vulkangesteinen hervorgeht3,5,6,7,31,32, führt die Bildung einer felsischen Kontinentalkruste zur Bildung eines isotopisch leichten Krustenschmelzrückstands. Daher interpretieren wir die beobachtete säkulare Änderung der Ti-Isotopenzusammensetzung des archaischen Mantels als Beweis für die fortschreitende Wiederverwertung von Schmelzrückständen durch Delaminierung oder Subduktion in den Erdmantel nach der Extraktion der kontinentalen Kruste41,42, was einen vollständigen Isotopenausgleich zwischen dem Mantelreservoir und dem Erdmantel erfordert beigemischte Schmelzrückstände. Bemerkenswert ist, dass die beobachtete Verschiebung hin zu niedrigeren δ49Ti-Werten in der Quelle von aus dem archaischen Mantel stammenden Gesteinen zwischen etwa 3,5 und 2,7 Ga mit der Hauptepoche der kontinentalen Krustenextraktion zusammenfällt, die in früheren Studien vorgeschlagen wurde43,44 (Abb. 2). Unter Annahme der aktuellen Masse der kontinentalen Kruste (d. h. etwa 0,55 % der BSE) können weder die Konvektion im gesamten Mantel noch die Konvektion im geschichteten Mantel mit begrenztem Stofftransfer zwischen dem oberen und unteren Mantel die Fraktionierung im Mantel von etwa 0,052 ‰ reproduzieren Recycling von Schmelzrückständen aus der kontinentalen Krustenbildung (Abb. 2). Es ist jedoch nur dann möglich, den δ49Ti-Effekt von etwa 0,052‰ durch Konvektion im geschichteten Mantel mit begrenztem Stofftransfer zwischen dem oberen und unteren Mantel zu erzeugen, wenn die Masse der im Laufe der geologischen Zeit erzeugten kontinentalen Kruste größer ist als die aktuelle Masse, nämlich etwa 1,43 % der BSE. Eine so hohe Produktion kontinentaler Kruste im Laufe der Erdgeschichte wurde auch in den jüngsten Wachstumsmodellen der kontinentalen Kruste45 abgeleitet, die auf der Integration verschiedener Proxys wie Neodym- und Hafniumisotopen basieren. Diese Übereinstimmung zwischen Studien, die unterschiedliche geochemische Tracer verwenden, legt nahe, dass die in der Erdgeschichte entstandene Masse der kontinentalen Kruste wahrscheinlich ihren heutigen Wert überstieg und ein großer Teil dieser Kruste zerstört und in den Erdmantel zurückgeführt wurde, was bedeutet, dass eine große Masse antiker Kruste entstanden ist Im tiefen Erdmantel wurde kontinentale Kruste gespeichert. Eine wichtige Erkenntnis dieser Arbeit ist, dass nur ein kleiner Teil des Erdmantels (etwa 20 %) mit Schmelzrückständen aus der Extraktion der kontinentalen Kruste ins Gleichgewicht gebracht wurde, was auf einen begrenzten Stofftransfer zwischen dem oberen und unteren Mantel im Archaikum schließen lässt. Ungeachtet einer offensichtlichen Trennung des unteren und oberen Mantels kam es nach dem Archaikum wahrscheinlich seit 2 Ga zu einem gewissen Aufschwimmen von Urmaterial aus dem unteren Mantel, was durch die erhöhten δ49Ti-Werte in einigen der untersuchten Kangâmiut-Deiche und etwa 2,0 Ga belegt wird moderne OIBs (Abb. 2).

Chondrite und aus dem Erdmantel stammende Gesteine werden in Gruppen dargestellt, wie in Abb. 1 definiert, wobei einzelne Datenpunkte als graue Punkte dargestellt sind. Die kontinentalen Krustenwachstumsmodelle von Taylor und McLennan43 und Dhuime et al.44 sind im oberen Diagramm dargestellt. Es wurden Krustenrecyclingmodelle erstellt, um die potenziellen Ti-Isotopeneffekte im Erdmantel aufgrund der kontinentalen Krustenbildung zu quantifizieren. Dabei stellt f den Anteil des Erdmantels dar, der mit recycelten Krustenschmelzrückständen ins Gleichgewicht gebracht werden muss, und k steht für die Gesamtmasse der kontinentalen Kruste, die jemals im geologischen Verlauf produziert wurde Geschichte nach Normalisierung auf seine gegenwärtige Masse (d. h. etwa 0,55 % der BSE). Einzelheiten zu den Modellen finden Sie in den Gleichungen (13) und (14) und den zugehörigen Beschreibungen unter Methoden. Das Kästchen in jeder Datengruppe definiert das 25.–75. Perzentil, wobei der mittlere Wert im Kästchen markiert ist und die Whiskers für das 0. bis 100. Perzentil stehen, Ausreißer ausgenommen.

Moderne OIBs, von denen angenommen wird, dass sie ein tieferes Mantelreservoir untersuchen als MORBs46, bieten die Möglichkeit, das mögliche Überleben eines Urmaterials im unteren Mantel zu untersuchen. Obwohl die Quellen moderner OIBs und angereicherter MORBs (E-MORBs) eine große δ49Ti-Variabilität aufweisen, weisen die meisten δ49Ti-Werte auf, die 0,030–0,045‰ schwerer sind als die Zusammensetzung des modernen, durch N-MORBs beprobten, abgereicherten MORB-Mantels (Abb. 3). . Angesichts der Tatsache, dass Meeressedimente seit dem Archaikum konstant hohe δ49Ti-Werte aufweisen (+0,20‰ im Durchschnitt5,6), ist es möglich, dass die erhöhte δ49Ti-Signatur der OIB-Quellen auf die Beimischung subduzierter Meeressedimente oder alternativ der oberen kontinentalen Kruste zurückzuführen ist Material in ein modernes erschöpftes MORB-Mantelreservoir. Allerdings sollte die Erhöhung des δ49Ti-Wertes einer hybriden Mantelquelle um 0,030–0,045‰ mit diesem Verfahren auch zu stark radiogenen Sr-Isotopensignaturen aus Sedimenten oder der oberen kontinentalen Kruste47 in den OIB-Laven führen, was hier außer bei einigen Laven aus nicht beobachtet wird Der samoanische Hotspot zeigt 87Sr/86Sr-Verhältnisse, die sich in Richtung EM-II erstrecken (Erweiterte Daten, Abb. 1a). Daher erfordern die überwiegend hohen δ49Ti-Werte moderner OIBs die Probenahme einer Mantelquelle, die nicht mit recycelten Krustenschmelzrückständen ins Gleichgewicht gebracht wurde, von der wir schließen, dass sie ein ursprüngliches Reservoir im unteren Mantel darstellt, das dem modernen erschöpften MORB-Mantel zugrunde liegt (Abb. 3). Dennoch besteht innerhalb der Mantelquellen von OIBs eine δ49Ti-Heterogenität. Die niedrigeren δ49Ti-Werte im Verhältnis zur chondritischen Zusammensetzung scheinen Hinweise auf die Injektion nicht nur recycelter Sedimente oder der oberen Kontinentalkruste, sondern auch Schmelzrückstände in das untere Urmantelreservoir zu liefern. Wir stellen fest, dass die Wiederverwertung antiker Restite aus der Protokrustengewinnung in den Quellen einiger OIBs auf der Grundlage von Wolframisotopen vorgeschlagen wurde42. Diese durch Ti-Isotope verfolgte Einführung von recyceltem Material in den unteren Erdmantel steht im Einklang mit der seismischen Tomographie der Erde, die auf eine hohe Massenaustauschrate zwischen dem oberen und unteren Erdmantel in der Neuzeit hinweist8,9 und anderen geochemischen Beweisen, die auf das Vorhandensein von antikem Material hinweisen subduzierte ozeanische Lithosphäre in den Quellen der OIBs47,48,49,50. Es wurde auch vorgeschlagen, dass die anomalen Edelgas- und Wolframisotopensignale in modernen OIBs eine Wechselwirkung mit Kernmaterial widerspiegeln könnten, im Gegensatz zur Probenahme aus einem primordialen Mantelreservoir51,52,53. Die feuerfeste und lithophile Natur von Ti macht seine stabile Isotopenzusammensetzung unempfindlich gegenüber der Wechselwirkung mit Kernmaterial. Daher stimmen die hier gemeldeten Ti-Isotopendaten in Verbindung mit den in modernen OIBs11,12,13,14,15,16,54,55 identifizierten Edelgas- und Wolframisotopensignalen am ehesten mit dem Überleben eines ursprünglichen, weniger entgasten Mantelreservoirs überein die moderne tiefe Erde.

Daten der OIB-Proben aus Kap Verde und Azoren in Lit. 3 werden als weiße Kreise dargestellt. Die N-MORB- und E-MORB-Proben von Lit. 3,4 werden gezeigt, für die angenommen wurde, dass die N-MORB-Proben ohne verfügbare Sr-Isotopendaten 87Sr/86Sr = 0,7025 haben. Die gepunkteten rosa Trajektorien beschreiben die Auswirkungen der Vermischung der alten Meeressedimente oder des kontinentalen Krustenmaterials mit δ49Ti = +0,200 ‰ (Ref. 5,6) und 87Sr/86Sr = 0,740 (Ref. 47) in Schritten von 0,2 % mit einem modernen, abgereicherten Material MORB-Mantelquelle mit 87Sr/86Sr = 0,7025 (Ref. 63) und δ49Ti = +0,001‰ (Ref. 3,4) oder in eine Mantelquelle mit 87Sr/86Sr = 0,7035 und einem Urmantel δ49Ti von +0,052‰. Die Zugabe recycelter Schmelzrückstände würde zu niedrigeren δ49Ti-Werten in N-MORBs und einigen OIBs führen.

Unsere neuen Ti-Isotopendaten, die einen begrenzten Massenaustausch zwischen dem oberen und unteren Mantel über einen wesentlichen Teil der geologischen Geschichte der Erde erfordern, liefern neue Einblicke in die geodynamische Entwicklung der Erde. Der chondritische oder primordiale mantelartige δ49Ti-Wert des etwa 3,8–3,5 Ga großen oberen Erdmantels weist auf eine begrenzte Produktion felsischer Kontinentalkruste und Recycling von Schmelzrückständen während des frühen Archaikums hin, was auf eine lange Verweildauer der Urkruste auf der Erdoberfläche hinweist. Im Gegensatz dazu erfordert die fortschreitende Anreicherung leichter Ti-Isotope in Mantelgesteinen zwischen etwa 3,5 und 2,7 Ga eine Beschleunigung des Wachstums der felsischen Kontinentalkruste und die Rückführung von Schmelzrückständen in den Mantel. Die erhöhte Rate der Krustenproduktion und des Recyclings deutet auf den Übergang der Erde in ein geodynamisches Regime hin, das ein fortschreitendes Recycling von Krustenmaterialien zurück in den Mantel ermöglichte. Dies steht im Einklang mit der fortschreitenden Homogenisierung der 142Nd-Variationen, die in Gesteinen aus derselben Zeitperiode erhalten geblieben sind56,57. Felsige Kontinentalkruste kann ohne Plattentektonik durch teilweises Schmelzen hydratisierter Basalte an der Basis einer verdickten Kruste erzeugt werden29,30,41,58,59 oder alternativ mit einem tektonischen Regime verbunden sein, das eine aktive Subduktion von Oberflächenmaterialien beinhaltet28,60,61 . Ungeachtet dessen lässt sich am besten verstehen, dass die säkulare Entwicklung von δ49Ti, die von den aus dem archaischen Mantel stammenden Laven aufgezeichnet wurde, einen Übergang im geodynamischen Regime der Erde widerspiegelt, der ein beschleunigtes Krustenrecycling um etwa 3,5 Ga fördert.

Die Masse des Mantels, von der angenommen wird, dass sie mit den recycelten Schmelzrückständen (<30 %) ins Gleichgewicht gekommen ist, um die Verschiebung der Ti-Isotopenzusammensetzung in aus dem Mantel stammenden Gesteinen zu erklären, stimmt weitgehend mit der Masse des Mantels überein, der sich über der seismischen Diskontinuität bei etwa 660 km befindet. Dies deutet darauf hin, dass der mit dieser Diskontinuität verbundene Phasenübergang den Massenaustausch behindert haben könnte. Eine solche Manteltrennung unterscheidet sich von der modernen Plattentektonik, die durch tiefe Plattensubduktion und das Eindringen subduzierter Platten in den unteren Mantel gekennzeichnet ist. Dies könnte darauf hindeuten, dass die subduzierte Platte im Gegensatz zum modernen Regime in der Tiefenzeit unterschiedliche Schicksale haben kann, die unter den Temperatur-, Zusammensetzungs- und H2O-Bedingungen des archaischen oberen Mantels häufig abbrechen können25,26 oder sich alternativ dort ansammeln die Übergangszone, in der sich der Dichtekontrast zwischen der subduzierten Platte und dem umgebenden Mantel deutlich umkehrt62. Daher war vor 2,7 Ga das Recycling und die Beimischung subduzierter Platten in den umgebenden Mantel auf die stark konvektive obere Mantelregion beschränkt, anstatt durch die Mantelübergangszone einzudringen. Die Koexistenz ursprünglicher und entwickelter δ49Ti-Signale in modernen OIBs bzw. MORBs erfordert, dass der Übergang zwischen einem geschichteten und einem konvektiven Regime des gesamten Mantels erst spät in der Erdgeschichte stattfand. Somit geben diese Ergebnisse Glaubwürdigkeit für theoretische Modelle, die darauf hindeuten, dass die moderne Plattentektonik mit tiefer Plattendurchdringung eine Übergangsphase in der Entwicklung der Planeten darstellt23,27.

Während schließlich die grundlegenden Ursachen für die Beschleunigung des kontinentalen Krustenwachstums und des Krustenrecyclings zwischen 3,5 und 2,7 Ga unklar bleiben, erfordern unsere neuen δ49Ti-Daten für einen wesentlichen Teil der Erde ein Regime der Mantelkonvektion mit begrenztem Stofftransfer zwischen dem oberen und unteren Mantel Geschichte. Eine Möglichkeit besteht darin, dass diese Epoche den Beginn eines tektonischen Regimes darstellt, das die Subduktion von Platten oder alternativ eine häufige Krustenverdickung ermöglicht, was in beiden Fällen zu einem teilweisen Schmelzen und Herauslösen der felsischen Kontinentalkruste führt. Unabhängig davon erfordern unsere Daten, dass eine effiziente Wiederverwertung und Homogenisierung der Schmelzrückstände aus der Bildung der felsischen Kontinentalkruste auf den oberen Erdmantel beschränkt war, was die langfristige Erhaltung eines ursprünglichen Reservoirs im unteren Erdmantel impliziert. Allerdings deuten die von modernen OIBs aufgezeichneten hochvariablen Ti-Isotopenzusammensetzungen darauf hin, dass das ursprüngliche Reservoir im unteren Mantel einer Störung unterliegt. Daher stellt die moderne Plattentektonik mit Konvektion im gesamten Erdmantel und tiefer Durchdringung subduzierter Platten möglicherweise nur ein vorübergehendes und neues Merkmal der Erdgeschichte dar.

Die in dieser Studie analysierten Chondritenproben umfassen ein CI (Orgueil), zwei CV (NWA 2364 und Allende CAI-freie Matrix), sechs CM (Cold Bokkeveld, Murray, Murchison, Bells, Maribo und NWA 4428) und zwei CO (NWA 1232). und NWA 763), ein CH (SaU 290), zwei CK (NWA 1559 und NWA 1563), vier CR (NWA 530, NWA 1180, NWA 6043 und NWA 801), ein EH (SaH 97159), drei L (NWA 5697). , Bovedy und Hedjaz) und zwei LL (Ragland und Talbachat n'aït Isfoul).

Die archaischen bis proterozoischen Proben von drei Standorten wurden ebenfalls untersucht und umfassten: (1) fünf etwa 3,8 Ga kissenförmige Metabasalt-/Metagabbro-Proben (PB-1, PB-2, PB-3, GB-1 und MG-1), ein etwa 3,8 Ga großer Amitsoq-Gneis (SD-2), acht etwa 3,4 Ga große doleritische Proben des Ameralik-Gangschwarms (AM-1, AM-2, AM-8, AM-9, AM-10, AM-12, AM- 14 und AM-16) und sechs etwa 2,0 Ga schwere Kangâmiut-Gangproben (430931, 430970, 430981, 430988, 432108 und 432122) aus Südwestgrönland, (2) zwei etwa 3,48 Ga schwere Komatiitproben (1973-543 und 1973-547) und vier ca. 3,48 Ga basaltische Komatiitproben (1973–544, 1973–545, 1973–546 und 1973–730) der Komati-Formation sowie drei ca. 3,33 Ga tholeiitische Basaltproben (1973–549, 1973–555 und 1973–733). ) der Kromberg-Formation aus dem Kaapvaal-Kraton in Südafrika und (3) drei etwa 2,7 Ga Pyke Hill-Komatiitproben (1990-63, 1990-65 und 1990-67) in Munro Township aus dem Abitibi-Grünsteingürtel in Kanada. Es wurde gezeigt, dass die etwa 3,8 Ga schweren Isua-Metabasalte und die etwa 3,45 Ga schweren Ameralik-Gangproben positive 142Nd-Überschüsse von +10,5 ± 0,7 bzw. +4,9 ± 0,5 aufweisen57. Die verringerten 142Nd-Überschüsse in den Ameralik-Gangproben im Vergleich zu den älteren Metabasalten wurden auf ein Recycling der Urkruste der Erde in den oberen Erdmantel zurückgeführt57.

Neben den Chondrit- und archaischen/proterozoischen Proben haben wir 21 moderne OIBs für die Untersuchung ausgewählt, darunter: (1) ICE-14-16, ICE-14-18, ICE-12-27, ICE-14-29, ICE- 14-32A und 408616 vom Island-Hotspot54, (2) KOS-13-4 und KOS-13-19 vom Caroline-Hotspot64 und (3) OFU-04-05, OFU-05-01 und OFU-05-18 von Ofu Island65, T16, T30, T33, T44 und T45 von Ta'ū Island65 und AVON3-63-2, AVON3-70-9, AVON3-71-22, AVON3-73-1 und AVON3-77-1 von Vailulu' u Island66 vom Samoa-Hotspot. Die meisten der analysierten modernen OIB-Proben wurden in der Literatur sowohl hinsichtlich der chemischen (Haupt- und Spurenelemente) als auch der radiogenen Isotopenzusammensetzung (Sr–Nd–Pb–He–W) charakterisiert54,55,64,65,66. Die meisten der analysierten OIB-Proben weisen im Vergleich zu N-MORBs (etwa 8 Ra) höhere 3He/4He-Verhältnisse auf (bis zu 38,7 Ra, wobei Ra eine Normalisierung auf das 3He/4He-Verhältnis der Atmosphäre darstellt)54,64,65 ,66. Diese OIB-Proben haben auch auflösbare negative u182W-Werte bis zu −13,8 ± 3,3 ppm (Lit. 16,55).

Obwohl die fraktionierte Kristallisation von Fe-Ti-Oxiden schnell zu steigenden δ49Ti-Werten für entwickelte mafische Laven führen kann3,6,7,31,32, argumentieren wir, dass die aus dem Erdmantel stammenden Gesteine in dieser Studie keine Fe-Ti-Oxid-Fraktionierung aufweisen, die auf zwei basiert Beobachtungen: (1) Obwohl bei Fayalit-Magnetit-Quarz-Puffer Fe-Ti-Oxide normalerweise im späten Stadium der Magmadifferenzierung zu kristallisieren beginnen67 (MgO < 5 Gew.-%), weisen die gemessenen Proben mit Ausnahme der Probe hohe MgO-Gehalte von > 5,80 Gew.-% auf ICE-14-16 mit MgO = 5,02 Gew.-% und (2) die Laven derselben Altersgruppen oder derselben ozeanischen Inseln zeigten keinen auflösbaren Anstieg von δ49Ti mit abnehmendem MgO-Gehalt (Extended Data Abb. 1b). Wir stellen außerdem fest, dass einige OIB-Proben die früher kristallisierten Olivin-Phänokristalle enthalten, die zu viel höheren MgO-Gehalten führen würden, was jedoch aufgrund des niedrigen Gehalts vernachlässigbare Auswirkungen auf die Ti-Isotopenzusammensetzungen der untersuchten Proben im Gesamtgesteinsmaßstab haben sollte TiO2-Gehalte in Olivin.

Pulverförmige Proben wurden in vorgereinigte Savillex-Becher eingewogen und mit Mischungen aus 22 M HF- und 14 M HNO3-Säuren im Volumenverhältnis 2:1 gelöst. Die modernen OIBs und vier Referenzmaterialien (BHVO-2, BCR-2, AGV-2 und BIR-1) wurden vier Tage lang auf einer Heizplatte bei 120 °C aufgeschlossen. Beachten Sie, dass alle Proben von Chondrit und archaischem ultramafischem/mafischem Gestein drei Tage lang in Parr-Bombengefäßen bei 220 °C aufgeschlossen wurden, um eine vollständige Auflösung der Refraktärphasen sicherzustellen. Die getrockneten Proben wurden in 5–10 ml 6 M HCl bei 120 °C aufgelöst und mehrmals eingedampft, um die beim HF-Aufschluss gebildeten Fluoride zu zersetzen, bis klare Lösungen erhalten wurden. Ein Aliquot jeder Probe wurde entnommen und mit einem vorbereiteten 47Ti–49Ti-Doppelspieß versetzt, um die Ti-Konzentration vorab mithilfe eines iCAP RQ-Massenspektrometers mit induktiv gekoppeltem Plasma am Zentrum für Stern- und Planetenentstehung (StarPlan) der Universität Kopenhagen zu bestimmen. Anschließend wurden Aliquots mit 6 µg Ti entnommen und mit einem 47Ti–49Ti-Doppelspieß gemischt, wie zuvor in Lit. beschrieben. 34. Die getrockneten Mischungen wurden mit 6 M HCl bei 120 °C über Nacht gelöst, um das Gleichgewicht zwischen Probe und Spitze sicherzustellen.

Titan wurde nach einem dreistufigen Reinigungsprotokoll unter Verwendung von AG1x8- (200–400 Maschen) und DGA-Harzen von den Matrixelementen getrennt34,68, d und Spurenelemente durch 12 M HNO3-Elution und zum Sammeln von Ti mit Milli-Q H2O auf DGA-Säulen und drittens zur Reinigung von Ti von den verbleibenden Matrixelementen mit 4 M HF-Reinigung auf AG1x8-Säulen. Ein zusätzlicher DGA-Durchgang kann durchgeführt werden, um Spuren von Ca und Cr in den endgültigen Ti-Schnitten zu entfernen. Um die Harzpartikel und organischen Stoffe aus der Säulenchemie zu zerstören, wurden die Ti-Schnitte mit 14 M HNO3 bei 120 °C behandelt, bevor sie in 0,5 M HNO3 + 0,01 M HF-Säuren gelagert wurden.

Die Titanisotopenzusammensetzungen der gereinigten Proben wurden mit dem ThermoFisher Scientific Neoma Multicollector ICP-MS gemessen. Probenlösungen mit 500–800 ppb Ti, gelöst in 0,5 M HNO3 + 0,01 M HF, wurden mithilfe eines APEX HF-Desolvatisierungszerstäubers von Elemental Scientific in das Multikollektor-Massenspektrometer mit induktiv gekoppelter Plasmaquelle eingebracht und anstelle des Quarz-Injektors wurde ein Saphirinjektor verwendet. Hergestellter Injektor zur Reduzierung der Produktion von Siliziumfluoriden durch die Verwendung von HF-Lösungsmittel. Nach dem APEX wurde eine aktiv gekühlte Membran-Desolvatisierungskomponente angebracht, um die Oxidbildung zu unterdrücken und die Signale zu stabilisieren. Außerdem wurde N2-Gas mit einer Flussrate von einigen ml/min zugegeben, um die Empfindlichkeit zu verbessern. Eine solche Einstellung liefert typischerweise eine Intensität von etwa 15 V auf 48Ti+ bei einer Aufnahmerate von etwa 50 μl min−1 für eine 600-ppb-Ti-Lösung im Modus mittlerer Massenauflösung.

Die im Vergleich zu Instrumenten früherer Generationen erhöhte Massenstreuung des Neoma ermöglicht die gleichzeitige Überwachung von 43Ca+ (L5), 44Ca+ (L4), 46Ti+ (L3), 47Ti+ (L1), 48Ti+ (C), 49Ti+ (H1), 50Ti+ (H2), 51V+ (H3), 52Cr+ (H4) und 53Cr+ (H5) Spezies in einer Einzelkollektorkonfiguration. Der mittlere Massenauflösungsmodus auf dem Neoma (d. h. M/ΔM ≈ 7.000) kann die wichtigsten molekularen isobaren Interferenzen auf den gemessenen Massen auflösen (z. B. 28Si16O+ auf 44Ca+, 28Si19F+ auf 47Ti+ und 36Ar14N+ auf 50Ti+). Die Messung der Intensitäten an 44Ca+, 51V+ und 53Cr+ mit denen von Ti ermöglicht eine hochpräzise Korrektur der damit verbundenen isobaren Interferenzen. Um die instrumentelle Massenverzerrung bei den Messungen aus verschiedenen Sitzungen zu berücksichtigen, wurde für alle Sitzungen mit induktiv gekoppelten Multikollektor-Massenspektrometern mit Plasmaquellen in dieser Studie ein striktes Standardproben-Klammerprotokoll verwendet, d. h. um die OL-Ti-Standardlösung vor und zu analysieren nach jeder Probenanalyse. Jede Analyse des Standards oder der Proben umfasst 100 Zyklen mit 8 s Integrationszeit. Die On-Peak-Nullwerte wurden vor jeder Proben-/Standardanalyse in derselben 0,5 M HNO3 + 0,01 M HF-Lösung gemessen, die zum Auflösen der Probe/des Standards für 75 Zyklen mit einer Integrationszeit von 8 s verwendet wurde. Der typische Hintergrund für die Messungen liegt bei etwa 2–4 mV auf 48Ti+. Um die Datenreproduzierbarkeit zu bewerten, wurde jede Probe normalerweise vier- bis achtmal analysiert und vier Referenzmaterialien (d. h. BHVO-2, BCR-2, AGV-2 und BIR-1) wurden mehrmals parallel zu den unbekannten Proben verarbeitet .

Eine genaue Bestimmung der Ti-stabilen Isotopenzusammensetzung in Meteoritenproben mithilfe einer Doppelspitzentechnik erfordert zur Korrektur Kenntnisse über die nukleosynthetische Zusammensetzung der Proben. In der Vergangenheit war ein separates Protokoll für Messungen von Ti-Nukleosynthesekomponenten erforderlich, d. h. für die Analyse der gereinigten Proben ohne Einführung eines Spike68,69,70. Da dieser Ansatz zeitaufwändig ist, stützten sich frühere Ti-Isotopenstudien33,34 zur Korrektur auf Literaturwerte derselben Meteoriten oder derselben Meteoritengruppen. Dies ist jedoch nicht ideal, da es zu Artefakten in der Ti-stabilen Isotopenzusammensetzung führen kann, wenn Diskrepanzen in der nukleosynthetischen Ti-Komponente zwischen den neuen Aufschlussaliquoten von Meteoriten und denen in der Literatur bestehen.

Es ist jedoch bemerkenswert, dass nach der Normalisierung auf das 49Ti/47Ti-Verhältnis Meteoriten in großen Mengen Anomalien hauptsächlich auf 46Ti und 50Ti aufweisen (Ref. 69,70), die nach einer Beziehung von ε46Ti = (0,184 ± 0,007) × korrelieren ε50Ti + (0,025 ± 0,009) (Lit. 71), wobei eine Epsilon-Notation verwendet wird, um die Größe dieser Isotopenanomalien zu beschreiben. In diesem Fall ist es möglich, sowohl die Ti-stabile Isotopenzusammensetzung als auch die nukleosynthetische Komponente in Proben aus den Messergebnissen einer Probe-Spike-Mischung mithilfe der folgenden Verfahren abzuleiten, wobei die Standardzusammensetzung (d. h. \({ {\rm{R}}}_{{\rm{Standard}}}^{46/47}\), \({{\rm{R}}}_{{\rm{Standard}}}^{ 48/47}\), \({{\rm{R}}}_{{\rm{Standard}}}^{49/47}\) und \({{\rm{R}}}_{ {\rm{Standard}}}^{50/47}\)) und die 47Ti–49Ti-Doppelspitzenzusammensetzung (d. h. \({{\rm{R}}}_{{\rm{Spike}} }^{46/47}\), \({{\rm{R}}}_{{\rm{spike}}}^{48/47}\), \({{\rm{R}} }_{{\rm{spike}}}^{49/47}\) und \({{\rm{R}}}_{{\rm{spike}}}^{50/47}\)) vorab kalibriert:

Die interferenzkorrigierten 46Ti/47Ti-, 48Ti/47Ti- und 49Ti/47Ti-Verhältnisse aus einer Analyse von OL-Ti-Standardproben oder unbekannten Proben können für eine primäre Doppelspitzeninversion verwendet werden, um Lösungen für die drei Unbekannten λ (d. h. der Anteil von 47Ti aus der 47Ti–49Ti-Doppelspitze in der Probe-Spike-Mischung), α (d. h. der natürliche Massenfraktionierungsfaktor) und β (d. h. der instrumentelle Massenfraktionierungsfaktor), wie in einem Dreiersatz definiert nichtlineare Gleichungen72:

wobei n, m und T den Standard, die Probe-Spike-Mischung bzw. die 47Ti–49Ti-Doppelspitze darstellen und jede von ihnen außerdem drei bekannte oder gemessene Ti-Isotopenverhältnisse umfasst (d. h. 46Ti/47Ti, 48Ti/47Ti). und 49Ti/47Ti) und Pi steht für einen natürlichen Logarithmus der Atommassen, die im ausgewählten Isotopenverhältnis i enthalten sind, zum Beispiel P1 = ln(45,9526316/46,9517631) für das 46Ti/47Ti-Verhältnis.

Das 50Ti/47Ti-Verhältnis der Probe (\({{\rm{R}}}_{{\rm{sample}}}^{50/47}\)) kann aus dem gemessenen 50Ti/47Ti-Verhältnis von abgeleitet werden die Mischung (\({{\rm{R}}}_{{\rm{Mischung}}}^{50/47}\)) und die der 47Ti–49Ti-Doppelspitze (\({{\rm{ R}}}_{{\rm{spike}}}^{50/47}\)) unter Verwendung der definierten λ- und β-Werte:

Für den Fall, dass die instrumentelle Massenverzerrung dem Gesetz der exponentiellen Massenfraktionierung folgt, wie in den Gleichungen (1) und (2) angenommen, ergibt sich anschließend eine Abweichung des 50Ti/47Ti-Verhältnisses der Probe (\({{\rm{R}}}_{ {\rm{sample}}}^{50/47}\)) von der der Standardzusammensetzung (\({{\rm{R}}}_{{\rm{standard}}}^{50/47 }\)) wäre ein kombiniertes Ergebnis der Isotopenanomalie auf 50Ti und der massenabhängigen Isotopenfraktionierung aus natürlichen Prozessen, wobei die Größe der letzteren zur Korrektur aus dem α-Wert der Probe quantifiziert werden kann. In diesem Fall wäre die 50Ti-Anomalie der Probe in einer Epsilon-Notation (ε50Ti) dieselbe wie die vorläufig berechneten Werte (d. h. ε50Tiprelim):

wobei m47 und m50 für die Atommassen von 47Ti bzw. 50Ti stehen.

Im anderen Fall, in dem die instrumentelle Massenabweichung geringfügig vom exponentiellen Massenfraktionierungsgesetz abweichen könnte, würden durch die Doppelspitzeninversion massenunabhängige Ti-Isotopeneffekte erzeugt, und daher wäre eine sekundäre Normalisierung auf die Klammer-OL-Ti-Standards erforderlich um die korrekten 50Ti-Anomalien für unbekannte Proben zu erhalten, wobei ein Spline mit dem minimalen mittleren quadratischen gewichteten Abweichungswert auf den ε50Tiprelim-Werten des OL-Ti-Standards für die Normalisierung verwendet werden kann:

Es ist jedoch bemerkenswert, dass die primäre Doppelspitzeninversion keine Korrektur der 46Ti-Anomalie beinhaltet. Nach Gleichung (4) kann ein ε50Ti-Wert für eine unbekannte Probe aus der Mittelung der Ergebnisse von Doppelmessungen ermittelt werden. Anschließend kann auf der Grundlage der Korrelation zwischen ε46Ti und ε50Ti weiter auf einen ε46Ti-Wert geschlossen werden, d. h. ε46Ti = ( 0,184 ± 0,007) × ε50Ti + (0,025 ± 0,009) (Ref. 71). Eine ideale Möglichkeit, die 46Ti-Anomalie zu korrigieren, besteht darin, vor der Double-Spike-Inversion einen äquivalenten Effekt auf die Standardzusammensetzung zu erzeugen:

Da sich die Korrektur der 46Ti-Anomalie auf die berechneten λ-, α- und β-Werte aus der Doppelspitzeninversion und dann auf die berechneten ε46Ti- und ε50Ti-Werte auswirken würde, muss eine Iteration der Verfahren (1) bis (4) unter Verwendung der überarbeiteten Version durchgeführt werden Standardzusammensetzung, und die ε50Ti-Werte für unbekannte Proben konvergieren normalerweise nach vier oder fünf Iterationen. Die vorläufigen massenabhängigen Ti-Isotopenfraktionen (angegeben als Delta-Notation für das 49Ti/47Ti-Verhältnis relativ zur Standardzusammensetzung) können aus α erhalten werden:

wobei m47 und m49 für die Atommassen von 47Ti bzw. 49Ti stehen. Für den Fall, dass die instrumentelle Massenfraktionierungsverzerrung nicht genau einem exponentiellen Massenfraktionierungsgesetz folgte, ist eine sekundäre Normalisierung auf den Klammer-OL-Ti-Standard erforderlich, um die korrekten massenabhängigen Ti-Isotopenfraktionierungen für unbekannte Proben zu erhalten, in denen ein Spline mit Für die Normalisierung kann der minimale mittlere quadratische gewichtete Abweichungswert der δ49Tiprelim-Werte des OL-Ti-Standards verwendet werden:

Die Unsicherheiten aus der Ableitung von 46Ti-Anomalien aus den gemessenen 50Ti-Anomalien und der anschließenden Korrektur müssen auf die Ergebnisse übertragen werden. Die Hauptunsicherheiten bei den abgeleiteten 46Ti-Anomalien sollten aus (1) Unsicherheiten bei den 50Ti-Messungen und (2) Unsicherheiten aus der angenommenen Beziehung zwischen ε46Ti und ε50Ti resultieren, d. h. ε46Ti = (0,184 ± 0,007) × ε50Ti + (0,025 ± 0,009). . Wir gehen davon aus, dass der 2-Se-Wert der ε50Tiprelim-Werte aus Doppelmessungen jeder Probe die Unsicherheit der 50Ti-Messungen für diese Probe darstellt, d. h. σ(ε50Tiprelim). Die Unsicherheit hinsichtlich der abgeleiteten 46Ti-Anomalie kann wie folgt geschätzt werden:

Die Auswirkungen der 46Ti-Korrektur auf die δ49Ti- und ε50Ti-Werte können empirisch ausgewertet werden, indem verschiedene ε46Ti-Werte zur Korrektur innerhalb des oben beschriebenen Datenverarbeitungsprotokolls zugewiesen werden, das linearen Gleichungen des zugewiesenen ε46Ti-Werts folgt:

Die Unsicherheit des abgeleiteten ε46Ti-Werts aus Gleichung (8) kann weiter auf die δ49Ti- und ε50Ti-Ergebnisse übertragen werden:

Beachten Sie, dass die gepoolten Unsicherheiten der Werte ε50Tiprelim und δ49Tiprelim aus Doppelmessungen ±0,15 bzw. ±0,010‰ betragen. Das Einsetzen dieser Werte in die Gleichungen (8), (11) und (12) zeigt, dass die sich aus der Anomaliekorrektur ergebenden Unsicherheiten im Vergleich zu den Unsicherheiten bei ε50Tiprelim und δ49Tiprelim vernachlässigbar sind.

Obwohl die Simulation zeigt, dass die Verwendung einer 47Ti–49Ti-Doppelspitze in der Praxis für einen großen Spitzenbereich (fsample = 0,20–0,80, wobei fsample für den Probenanteil in der Probe-Spike-Mischung73 steht) optimal kleine Fehler bei den Ergebnissen liefert , kann es zu systematischen Abweichungen im berechneten δ49Ti-Wert kommen, wenn Daten mit unterschiedlichen Aufstockungsverhältnissen erfasst werden, beispielsweise bis zu etwa 0,18‰ Abweichungen für die aufgestockten Ti-Alfa-Aesar-Aliquots, die fsample-Werte zwischen 0,20 und 0,80 haben (Ref. 35). Trotz der Größe der Abweichungen bei unterschiedlichen Spike-Verhältnissen je nach Kalibrierung der Standardzusammensetzung und der verwendeten 47Ti–49Ti-Doppelspitze in verschiedenen Laboratorien lohnt es sich, die Auswirkungen zu untersuchen und gegebenenfalls die fsample-Werte zwischen den Proben und dem zu optimieren Belichtungsreihenstandard. Mit Ausnahme der Cold-Bokkeveld-Stichprobe (fsample = 0,470) weisen alle Stichproben in dieser Studie fsample-Werte innerhalb eines kleinen Bereichs (0,409–0,454) auf, die denen der verwendeten Klammer-OL-Ti-Standardlösungen (fsample = 0,43–0,44) sehr nahe kommen ). Mehrere Durchläufe mit drei Referenzmaterialien (d. h. BHVO-2, BCR-2 und AGV-2) und zwei Chondriten (Murchison und Murray) bei unterschiedlichen Spitzenverhältnissen zeigen, dass innerhalb eines fsample-Bereichs von 0,409–0,454 kein systematischer Offset-Relativ vorliegt gemäß dem Klammer-OL-Ti-Standard (fsample = 0,43–0,44) wurde mit einer Genauigkeit von ±0,15 für ε50Ti und von ±0,010‰ für δ49Ti aufgelöst.

Mehrere Durchläufe der Referenzmaterialien BHVO-2, BCR-2 und AGV-2 liefern δ49Ti-Werte von +0,024 ± 0,010‰ (n = 9, 2 sd), +0,001 ± 0,006‰ (n = 8, 2 sd) und +0,097 ± 0,013 ‰ (n = 4, 2 sd). Diese liegen innerhalb der Unsicherheit mit den zuvor empfohlenen Werten in der Literatur3,4,32,34,35. Im Hinblick auf Anomaliemessungen ergeben alle doppelten Läufe der Referenzmaterialien BHVO-2, BCR-2, AGV-2 und BIR-1 einen mittleren ε50Ti-Wert von −0,07 ± 0,14 (n = 19, 2 sd). Die Konsistenz der δ49Ti- und ε50Ti-Werte aus mehreren Läufen derselben Proben lässt auf eine langfristige externe Präzision von ±0,010 ‰ bzw. ±0,15 der δ49Ti- und ε50Ti-Daten aus dieser Studie schließen. Es ist auch bemerkenswert, dass die ε50Ti-Werte sowohl von terrestrischen Referenzmaterialien als auch von Chondriten-Meteoriten, einschließlich Murchison, Orgueil, NWA 5697 und SaH 97159, mit den zuvor in Referenzen erfassten Werten übereinstimmen. 69,70 unter Verwendung einer Nicht-Spike-Methode (Extended Data Abb. 2), was zeigt, dass die ε50Ti-Ergebnisse, die aus Doppel-Spike-Messungen in dieser Studie abgeleitet wurden, mit der angegebenen Präzision genau sind.

Es gibt eine bemerkenswerte Streuung der δ49Ti-Daten, die in der Literatur für Ganzgesteins-Chondrite berichtet werden, zum Beispiel ein δ49Ti-Durchschnitt von +0,008 ± 0,039‰ (n = 16, 2 sd) von Greber et al.33, von +0,071 ± 0,085 ‰ (n = 22, 2 sd) von Deng et al.34 und von +0,047 ± 0,071‰ (n = 6, 2 sd) von Williams et al.35. Wir stellen jedoch fest, dass zwischen Lithiummetaborat-Fusionsaufschlüssen derselben Komatiit- und Eukritpulver (z. B. 501-1, 501-8, M657, M663, M666, M712, Lakangaon) große Unterschiede in δ49Ti (bis zu 0,100 ‰) beobachtet wurden und Ibitira; Extended Data Abb. 3a) in Greber et al.33, und die Autoren haben die Diskrepanz auf eine mangelnde Äquilibrierung der Probe mit der Doppelspitze zurückgeführt, die zu niedrigeren δ49Ti-Werten führt33.

Bei den Aufschluss- oder Spike-Protokollen mit HF-Säuren behindert die Fluoridbildung entweder die vollständige Probenauflösung oder das Probe-Spike-Gleichgewicht. Hier haben wir Experimente durchgeführt, um die möglichen Auswirkungen von Fluoriden auf die δ49Ti-Daten in dieser Studie wie folgt zu bewerten:

Ein etwa 1.425 mg schwerer Splitter des Meteoriten NWA 5697 (L3) wurde zu einem feinen Pulver (NWA 5697-B) und sechs Aliquots mit Massen von 83 bis 99 mg (-01, -02, -03, -04, -05) zerkleinert und -06) wurden nach dem typischen Parr-Bombenaufschlussverfahren aufgeschlossen. Aliquots, die etwa 6 µg Ti enthielten, wurden aus „-1“- und „-2“-Aufschlüssen entnommen und auf einer Heizplatte bei 120 °C in 6 M HCl versetzt, während die anderen vier Gesamtaufschlüsse mit 14 versetzt und in eine Parr-Bombe gegeben wurden M HNO3-Säuren bei 190 °C für einen Tag, unter welchen Bedingungen sich Fluoride zersetzen sollten. Die sechs Experimente liefern konsistente δ49Ti-Werte (+0,032 ± 0,004‰, n = 6, 2 sd), die mit den Ergebnissen eines etwa 2.000 mg-Aufschlusses von NWA 5697 (-A) (+0,039 ± 0,001‰, n = 2) übereinstimmen , 2 sd) (Extended Data Abb. 3b). Dies bestätigt, dass das in dieser Studie verwendete Analyseprotokoll ausreicht, um potenzielle Fluoride zu zerstören, die bei HF-Aufschlüssen entstehen.

Die Robustheit des Protokolls zur Eliminierung von Fluoriden kann durch eine zweite Versuchsreihe weiter getestet werden, bei der Fraktionen (12–14 %) der NWA 530-, NWA 1232-, NWA 4428- und NWA 1563-Aufschlüsse mit 6 M HCl versetzt und erhitzt wurden auf einer Heizplatte, während die restlichen Lösungen aufgestockt und einen Tag lang in eine Parr-Bombe mit 14 M HNO3-Säuren bei 190 °C gegeben wurden. Alle vier Proben weisen zwischen den beiden Verfahren identische δ49Ti-Werte mit einer Unsicherheit von ±0,010‰ auf (Erweiterte Daten, Abb. 3c).

Da innerhalb von Chondriten Heterogenität besteht, beispielsweise die große δ49Ti-Variation von –4‰ bis +4‰ in Ca- und Al-reichen Einschlüssen71, kann die Erfassung massenabhängiger Ti-Isotopendaten für Chondriten im gesamten Gestein einem gewissen Grad an Schwierigkeiten unterliegen solche Heterogenität. Dies kann durch die größere Streuung der veröffentlichten δ49Ti-Daten für Ganzgesteins-Chondrite mit abnehmenden Aufschlussmassen gut bestätigt werden (Extended Data Abb. 4). In dieser Studie, mit Ausnahme von Talbachat n'aït Isfoul (LL3) und NWA 2364 (CV3), die wahrscheinlich einer Probenheterogenität unterliegen und erhöhte δ49Ti-Werte aufweisen, definieren die verbleibenden 22 Chondritenproben einen durchschnittlichen δ49Ti von +0,053 ± 0,024‰ (2 Standardabweichungen). ) oder ±0,005‰ (2 se) (Erweiterte Daten Abb. 4). Unser neuer Chondrit-Durchschnitt ist identisch mit dem von Deng et al.34 (+0,071 ± 0,085‰, n = 22, 2 sd) und Williams et al.35 (+0,047 ± 0,071‰, n = 6, 2 sd), aber mit einer dreifach verbesserten Präzision. Angesichts der großen Aufschlussmassen für die meisten Chondritenproben in dieser Studie sollten unsere neuen Chondritendaten am wenigsten von der Probenheterogenität beeinflusst werden. Der neue Chondrit-Durchschnitt liegt schätzungsweise etwa 0,052‰ höher als der moderner N-MORBs, d Abb. 4).

Wir stellen fest, dass es auch bei den δ49Ti-Ergebnissen von archaischen Komatiiten einen Datenversatz zwischen den Laboren gibt, wobei die δ49Ti-Werte bei Greber et al.33 wesentlich niedriger und stärker gestreut sind als in dieser Studie und bei Deng et al.4 (Erweiterte Daten, Abb. 5). . Wir betonen, dass das Vorhandensein einer Datendiskrepanz zwischen Aufschlussduplikaten der gleichen Komatiitpulver in Greber et al.33 wahrscheinlich auf eine größere analytische Unsicherheit des gemeldeten δ49Ti-Datensatzes sowohl für Ganzgesteinschondrite als auch für archaische Komatiite hinweist als die behauptete Genauigkeit von ±0,030 –0,034 ‰ (95 %-Konfidenzintervall) für einzelne Proben.

Unter der Annahme, dass die kontinentale Kruste (CC) zum Zeitpunkt ti und der Mantel, der mit den recycelten Krustenschmelzrückständen aus der kontinentalen Krustenbildung ins Gleichgewicht gebracht wurde (im Folgenden als kontaminierter Mantel, d. h. CM bezeichnet), zusammen ein primitives Mantelreservoir (PM) in Bezug auf TiO2 bilden Gehalt und δ49Ti, der TiO2-Anteil aus der kontinentalen Kruste in der CC-CM-Kombination zum Zeitpunkt ti (d. h. \({{\rm{X}}}_{{{\rm{TiO}}}_{2}\ _{\rm{CC}}\_{t}_{i}}\)) sollte sein:

wobei \({{\rm{C}}}_{{{\rm{TiO}}}_{2}}\) den TiO2-Gehalt darstellt und m für die Masse steht. Wir stellen fest, dass \({q}_{{\rm{CC}}\_{{\rm{t}}}_{i}}\) den Anteil der gesamten kontinentalen Kruste (mCC) definiert, der produziert wurde bis zum Zeitpunkt ti, der in den kontinentalen Krustenwachstumsmodellen aus Lit. bereitgestellt wurde. 43,44. Die Ti-Isotopenzusammensetzung des kontaminierten Mantels zum Zeitpunkt ti sollte ungefähr wie folgt aussehen:

Unter Zuweisung von δ49TiPM = +0,053 ± 0,005‰ (diese Studie) und dem δ49Ti-Durchschnitt archaischer TTGs zu δ49TiCC (+0,381 ± 0,056‰, 2 se, n = 19; diese Studie und Lit. 5,7), \({{ \rm{\delta }}}^{49}{{\rm{Ti}}}_{{\rm{CM}}\_{t}_{i}}\) wird gesteuert durch \({{\ rm{X}}}_{{\rm{Ti}}{{\rm{O}}}_{2}\_{\rm{CC}}\_{t}_{i}}\). Als \({{\rm{C}}}_{{{\rm{TiO}}}_{2}\_{\rm{PM}}}\) und \({{\rm{C}} }_{{{\rm{TiO}}}_{2}\_{\rm{CC}}}\) kann vernünftigerweise mit 0,18 Gew.-% bzw. 0,34 Gew.-% angenommen werden, \({{\rm {X}}}_{{\rm{Ti}}{{\rm{O}}}_{2}\_{\rm{CC}}\_{t}_{i}}\) ist weiter hängt mit zwei freien Parametern zusammen, nämlich mCC und mCM in Gleichung (13). Obwohl die Masse der modernen Kontinentalkruste etwa 0,55 % der BSE-Masse ausmacht (d. h. mCC_modern = 0,0055 × mBSE), bleibt die Gesamtmasse der kontinentalen Kruste (mCC), die im Laufe der Erdgeschichte jemals produziert wurde, weniger klar. Um \({{\rm{\delta }}}^{49}{{\rm{Ti}}}_{{\rm{CM}}\_{t}_{i}}\) zu quantifizieren, haben wir kann zwei freie Parameter einbringen, nämlich k, das die Gesamtmasse der kontinentalen Kruste beschreibt, die jemals im Laufe der Erdgeschichte nach einer Normalisierung auf ihre moderne Masse produziert wurde (k = mCC/mCC_modern), und f, das den Anteil des Erdmantels darstellt, der mit der ins Gleichgewicht gebracht werden muss recycelte Schmelzrückstände, d. h. f = (mCC + mCM)/mBSE. Unter der Annahme von k und f können wir die zeitliche Entwicklung von δ49TiCM in Abb. 2 basierend auf den kontinentalen Krustenwachstumsmodellen aus Lit. erhalten. 43,44.

Alle Daten sind bei EarthChem74 verfügbar. Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, werden mit dem Papier bereitgestellt (einschließlich Methoden und erweiterter Daten).

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Wir danken S. Tian und F. Moynier für die Bereitstellung der 47Ti–49Ti-Doppelspitze. Wir danken C. Cloquet für die Weitergabe des OL-Ti-Standards. Dieses Projekt wird durch Zuschüsse der Carlsberg-Stiftung (CF18-1105) und des Europäischen Forschungsrats (ERC Advanced Grant-Vereinbarung Nr. 833275-DEEPTIME) an MB sowie Zuschüsse des Villum Fonden (Nr. 00025333) und der Carlsberg-Stiftung (CF20_0209) unterstützt ) an MSM-AM dankt für die Unterstützung durch den NERC-Standardzuschuss NE/R001332/1.

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Zhengbin Deng, Martin Schiller, Lu Pan, Katrine Nikolajsen, Nikitha S. Saji und Martin Bizzarro

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Zhengbin Deng

Department of Earth Science, University of California, Santa Barbara, Santa Barbara, CA, USA

Matthew G. Jackson

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Marc-Alban Millet

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Lu Pan

Institut für Geochemie und Petrologie, ETH Zürich, Zürich, Schweiz

Dongyang Huang

Paris Globe Physics Institute, Universität Paris Cité, Paris, Frankreich

Martin Bizzarro

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ZD, MB und MS haben die Idee konzipiert und das Projekt entworfen. ZD, MS und LP haben zur Methodik beigetragen. ZD, MS, MGJ und MB wählten die Proben für die Untersuchung aus. ZD, KN und MS führten die Forschung durch und analysierten die Daten. ZD, MS, MGJ, M.-AM, LP, KN, NSS, DH und MB interpretierten die Daten. ZD, MB, MS und LP haben das Manuskript mit Beiträgen aller Co-Autoren geschrieben.

Korrespondenz mit Zhengbin Deng.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature dankt den anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

a, Strontium- und Neodym-Isotopendaten der untersuchten modernen OIB-Proben. Die Mantelendglieder und globalen OIB-Daten wurden von White46 übernommen. b, Auftragung von δ49Ti gegen MgO für die untersuchten Mantelgesteine. Beachten Sie, dass die MgO-Gehalte der untersuchten Barberton-Komatiite mit etwa 3,5 Ga und die der basaltischen Komatiite voraussichtlich 20 Gew.-% bzw. 10 Gew.-% betragen.

Die Chondritproben Murchison, Orgueil, SaH 97159 und NWA 5697 werden auf der Grundlage folgender Überlegungen grafisch dargestellt: (1) Enstatit-Chondrite (z. B. SaH 97159), Murchison und Orgueil weisen zuvor bei verschiedenen Aufschlüssen geringfügige Unterschiede in der 50Ti-Anomalie auf Aliquots waren daher geeignet, um die Robustheit von 50Ti-Messungen in dieser Studie zu überprüfen, und (2) NWA 5697 wurde in dieser Studie mit einer großen Masse an Pulvern (ca. 2 g) aufgeschlossen, was durch die Heterogenität innerhalb der Probe kaum beeinträchtigt werden sollte . Die ε50Ti-Werte von SaH 97159 und NWA 5697 werden mit den Mittelwerten der Literaturdaten für Enstatit-Chondrite bzw. gewöhnliche Chondrite69,70 verglichen.

a, Doppelte Messergebnisse von Komatiit- und Eukritproben in Greber et al.33. b,c, Experimente an Ganzgesteins-Chondriten, die zwei verschiedene Spiking-Verfahren umfassen: NWA 5697, NWA 530, NWA 1232, NWA 4428 und NWA 1563. Unser Analyseverfahren hat die Datenreproduzierbarkeit im Vergleich zu den in Greber berichteten um das Dreifache bis Fünffache verbessert et al.33 (a).

Die typischen Verdauungsmassen für einzelne Chondritenproben betragen etwa 50–100 mg bei Greber et al.33, 5,3–35 mg bei Deng et al.34 und ≥100 mg bei Williams et al.35. Die Methode in dieser Studie hat die Messungen der δ49Ti-Werte für Chondriten im gesamten Gestein im Vergleich zu den vorherigen Daten aus Lit. um das Dreifache verbessert. 33 (Dreiecke), Ref. 34 (Diamanten) und Ref. 35 (Kreise). Der Wert des erschöpften MORB-Mantels aus Referenzen. Zum Vergleich ist 3,4 dargestellt.

Die δ49Ti-Mittelwerte von Chondriten im gesamten Gestein aus dieser Studie und die N-MORB-Proben aus Lit. Zum Vergleich sind auch 3,4 dargestellt.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Deng, Z., Schiller, M., Jackson, MG et al. Das sich entwickelnde geodynamische Regime der Erde, aufgezeichnet durch Titanisotope. Natur (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06304-0

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Eingegangen: 24. Juni 2022

Angenommen: 09. Juni 2023

Veröffentlicht: 26. Juli 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-023-06304-0

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