Kleine Reorganisationsenergieakzeptoren ermöglichen geringe Energieverluste in nicht

Nature Communications Band 13, Artikelnummer: 3256 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Die Minimierung des Energieverlusts ist von entscheidender Bedeutung bei der Suche nach leistungsstarken organischen Solarzellen. Interessanterweise spielt die Reorganisationsenergie eine entscheidende Rolle bei photoelektrischen Umwandlungsprozessen. Das Verständnis des Zusammenhangs zwischen Reorganisationsenergie und Energieverlusten wurde jedoch kaum untersucht. Hier wurden zwei Akzeptoren, Qx-1 und Qx-2, entwickelt. Die Reorganisationsenergien dieser beiden Akzeptoren während photoelektrischer Umwandlungsprozesse sind wesentlich kleiner als die des herkömmlichen Y6-Akzeptors, was sich positiv auf die Verbesserung der Lebensdauer und Diffusionslänge der Exzitonen, die Förderung des Ladungstransports und die Verringerung des Energieverlusts aus der Dissoziation der Exzitonen und der strahlungslosen Rekombination auswirkt . Somit geht ein hoher Wirkungsgrad von 18,2 % mit einer hohen Leerlaufspannung über 0,93 V in der PM6:Qx-2-Mischung mit einem deutlich reduzierten Energieverlust von 0,48 eV einher. Diese Arbeit unterstreicht die Bedeutung der Reorganisationsenergie für die Erzielung geringer Energieverluste und ebnet den Weg zur Herstellung leistungsstarker organischer Solarzellen.

In den letzten Jahren haben organische Solarzellen (OSCs) große Aufmerksamkeit erlangt, da sie leicht und aus Lösung verarbeitbar sind und eine kostengünstige Herstellung großflächiger und semitransparenter flexibler Dünnschichtbauelemente ermöglichen1,2,3,4,5. Aufgrund großer Anstrengungen im Materialdesign und der Geräteoptimierung6,7,8,9 hat der Leistungsumwandlungswirkungsgrad (PCE) von OSCs auf Basis von Y6-Nichtfulleren-Akzeptoren (NFAs) 18 % für die binären Geräte und 20 % für die ternären und Tandem-Geräte erreicht Geräte10,11,12,13. Dennoch hinkt die Photovoltaikleistung der OSCs im Vergleich zu anorganischen und Perowskit-Solarzellen aufgrund der vergleichsweise größeren Energieverluste immer noch hinterher14,15,16,17. Derzeit ist die Leerlaufspannung (VOC) der meisten Hochleistungs-OSCs immer noch auf 0,8–0,9 V18,19 begrenzt, und der Energieverlust beträgt im Allgemeinen mehr als 0,5 eV20,21,22. Um die Effizienz der OSCs weiter zu verbessern, ist es daher notwendig, Erkenntnisse über die Quelle des Energieverlusts zu gewinnen und ihn dann durch rationales Moleküldesign weiter zu reduzieren.

Im Allgemeinen entsteht der Energieverlust in den OSCs hauptsächlich aus zwei Aspekten: der treibenden Kraft für die Exzitonendissoziation und der strahlungslosen Rekombination. Dementsprechend wurden viele Strategien zur Reduzierung der Energieverluste vorgeschlagen; entweder durch Reduzierung der Exzitonenbindungsenergie durch Regulierung der molekularen Packung, wodurch die für die Exzitonendissoziation erforderliche Antriebskraft minimiert wird23,24,25, oder durch Unterdrückung der nichtstrahlenden Rekombination während der photoelektrischen Umwandlungsprozesse, wie z. B. Exzitonenzerfall und Ladungsübertragung (CT) Zustandszerfall und nichtgeminierte (bimolekulare) Rekombination22,26,27,28. Diese strahlungslosen Rekombinationen sind alle mit der Elektronen-Schwingungs-Kopplung verbunden (nämlich der Reorganisationsenergie λ, die die Verformungen der Molekülgeometrien im Verlauf des Elektronentransferprozesses beschreibt und die Wechselwirkungen zwischen Elektronen und intramolekularen Schwingungen widerspiegelt). Darüber hinaus gilt nach der klassischen Marcus-Elektronentransfertheorie (\({k}_{{{{{\rm{ET}}}}}}}={V}_{{{{{{\rm{if }}}}}}}^{2}\sqrt{\tfrac{{{{{{\rm{\pi }}}}}}}{{{\lambda }k}_{{{{{{\ rm{B}}}}}}}{{{{{{\rm{T}}}}}}\hslash }^{2}}}\,{{\exp }}\left[-\tfrac{ {\left(\triangle G+{\lambda }\right)}^{2}}{{4{\lambda }k}_{{{{{{\rm{B}}}}}}}T}\ rechts]\), wobei λ die Reorganisationsenergie ist, V die elektronische Kopplung zwischen dem Anfangszustand und dem Endzustand darstellt, ΔG die Änderung der freien Energie ist)29, kleine Reorganisationsenergien erleichtern die Reduzierung der für die Exzitonendissoziation erforderlichen Antriebskraft. Daher spielt die Reorganisationsenergie eine entscheidende Rolle bei der photoelektrischen Umwandlung und den Energieverlustprozessen für OSCs.

In dieser Arbeit wurden, basierend auf dem NFA vom Y-Typ als molekularem Rückgrat, durch Ersetzen des mit Benzothiadiazol (BTZ) kondensierten Kerns durch einen mit Chinoxalin (Qx) kondensierten Kern zwei kleinmolekulare Akzeptoren, Qx-1 und Qx-2, hergestellt entworfen und synthetisiert (Abb. 1a und ihre vollständigen Namen sind in der Ergänzung angegeben). Historisch gesehen haben Qx und seine Derivate verschiedene Vorteile gezeigt, wie z. B. schwache elektronenarme Eigenschaften, starre ebene Strukturen, einfache chemische Modifikation und mehrere Substitutionspositionen, die ihre physikalischen und chemischen Eigenschaften gut regulieren können30,31,32,33,34 ,35. Unsere Berechnungen und experimentellen Ergebnisse zeigten, dass die Reorganisationsenergien während der photoelektrischen Umwandlungsprozesse dieser beiden Akzeptoren wesentlich kleiner sind als die des Y6-Akzeptors, was sich positiv auf die Verbesserung der Lebensdauer und Diffusionslänge der Exzitonen, die Förderung des Ladungstransports und die Unterdrückung der Ladungsrekombination auswirkt. Folglich wurden deutlich reduzierte Energieverluste von 0,508 eV bzw. 0,482 eV für Qx-1- und Qx-2-Systeme erreicht, wodurch die VOC beider Mischungen mit PM6 (ein Polymerspender ist in der Ergänzung gezeigt) effektiv über 0,9 V erreichen können Abb. 1) als Spender. Dementsprechend wird ein hoher PCE von 18,2 % in der PM6:Qx-2-Mischung mit einem hohen VOC von 0,934 V, einem JSC von 26,5 mA cm−2 und einem Füllfaktor (FF) von 73,7 % erhalten. Nach unserem besten Wissen ist der erzielte Energieverlust der kleinste für die bisher gemeldeten binären OSCs mit PCEs über 17 %. Diese Arbeit unterstreicht daher die Bedeutung der Reorganisationsenergie für die Erzielung eines geringen Energieverlusts in organischen Aktivmaterialien und ebnet den Weg zur Herstellung leistungsstarker OSCs.

a Chemische Strukturen der Y6-, Qx-1- und Qx-2-Akzeptoren. b Energieniveaudiagramm der zugehörigen Materialien. c UV-Vis-Absorptionsspektren (abs.) und Photolumineszenzspektren (PL) von Akzeptoren in der Lösung. d UV-Vis-Absorptionsspektren (abs.) und Photolumineszenzspektren (PL) von Akzeptoren in den Filmen. e, f Die molekularen Packungsmuster von Qx-1 und Qx-2 in der Einkristallstruktur.

Basierend auf dem NFA vom Y-Typ als molekularem Rückgrat wurden durch Fusion von Qx-Derivaten in die heteroaromatischen Kerne zwei Akzeptoren mit den Namen Qx-1 bzw. Qx-2 synthetisiert, deren chemische Strukturen in Abb. 1a dargestellt sind. Die detaillierten Syntheseprozesse und Reinigungsmethoden sind in der ergänzenden Diskussion und in der ergänzenden Abbildung 2 aufgeführt. Die Löslichkeit von Qx-1, Qx-2 und Y6 beträgt 36,2 mg/ml, 13,9 mg/ml und 28,2 mg/ml in Chloroform. bzw. (siehe ergänzende Abbildung 3 und ergänzende Tabelle 1), was darauf hinweist, dass diese Moleküle eine gute Löslichkeit aufweisen und in üblichen Lösungsmitteln gelöst werden können, was für die Geräteherstellung von Vorteil ist.

Die Energieniveaus von Qx-1 und Qx-2 wurden mit der elektrochemischen Cyclovoltammetrie (CV)-Methode geschätzt und die Ergebnisse sind in Abb. 1b36,37 dargestellt. In unseren untersuchten Qx-1- und Qx-2-Akzeptoren vom Typ A–DA′D–A verwenden wir einen schwächeren elektronenziehenden Qx-Kern als Ersatz für den BTZ-Kern des Y6-Akzeptors, was den Effekt und die Ursache des intramolekularen Ladungstransfers (ICT) schwächen würde eine vergrößerte Bandlücke. Darüber hinaus führt die verbesserte Elektronendonorfähigkeit des Qx-Kerns zu einer Erhöhung der Energien sowohl des höchsten besetzten Molekülorbitals (HOMO) als auch des niedrigsten unbesetzten Molekülorbitals (LUMO) von Qx-1 und Qx-2. Das höhere LUMO-Energieniveau ermöglicht einen höheren VOC-Gehalt in den Geräten38. Darüber hinaus werden sowohl die Energieversätze zwischen den HOMOs von Donor und Akzeptor für den Lochtransfer als auch die LUMOs von Donor und Akzeptor für den Elektronentransfer stark verringert, was den Spannungsverlust der Exzitonendissoziation weiter verringert. Die normalisierten UV-Vis-Absorptionsspektren und Photolumineszenzspektren (PL) von Y6, Qx-1 und Qx-2 in der Lösung und in reinen Filmen sind in Abb. 1c-d dargestellt (detaillierte optische und elektrochemische Eigenschaften dieser Akzeptoren sind zusammengefasst). in der ergänzenden Abbildung 4, der ergänzenden Tabelle 2 und der ergänzenden Tabelle 3). Da Qx-1- und Qx-2-Moleküle ein ähnliches Molekülgerüst haben, unterscheiden sich ihre Absorptionsdaten in verdünnter Chloroformlösung nicht signifikant. Beim Übergang von der Lösung zu den festen Filmen waren ihre Absorptionsspektren alle rotverschoben, was auf starke intermolekulare π-π-Wechselwirkungen hindeutet39. Sowohl in Lösungen als auch in Filmen sind die Stoke-Verschiebungen von Y6 zu Qx-1 und Qx-2 verringert, was auf kleinere Relaxationen des angeregten Zustands in Qx-1 und Qx-2 schließen lässt, was sich positiv auf die damit verbundenen Spannungsverluste auswirkt. Dies steht im Einklang mit der verringerten Reorganisationsenergie für den Übergang zwischen dem Grundzustand und dem ersten angeregten Zustand (S1). Darüber hinaus weisen die Filme im Vergleich zu den Lösungen relativ größere Stoke-Verschiebungen auf, insbesondere für Y6. Dies ist vermutlich auf die Tatsache zurückzuführen, dass in den Filmen eine Energiestörung für den S1-Zustand vorliegt und die Exzitonen auf den Molekülen mit höherer S1-Energie auf die Moleküle mit niedrigerer S1-Energie übertragen werden können, um Photonen zu emittieren.

Um die molekularen Packungsmuster im festen Zustand weiter aufzudecken, wurden außerdem Einkristalle von Qx-1 und Qx-2 durch Lösungsmitteldiffusionsmethode gezüchtet. Die Ergebnisse sind in Abb. 1e, f dargestellt (siehe auch die ergänzenden Abbildungen 5 und ). 6 und Ergänzungstabelle 4). Offenbar weisen beide Einkristalle eindimensionale Anordnungen über π-π-Stapelung auf, die sich vom Y6-Einkristall durch eine dreidimensionale π-π-Stapelung zwischen benachbarten Molekülen unterscheiden25,40,41,42,43. Im festen Film ist die molekulare Packung jedoch isotroper und es ist auch möglich, eine gute dreidimensionale Packungsstruktur zu bilden. Darüber hinaus haben wir atomistische Molekulardynamiksimulationen (MD) durchgeführt. Die Ergebnisse sind in den ergänzenden Abbildungen dargestellt. 7 und 8. Sowohl für Qx-1 als auch für Qx-2 gibt es eine Vielzahl von π-π-Stapelmodi mit unterschiedlichem Grad räumlicher Überlappung, nicht nur zwischen den Endgruppen, sondern auch zwischen den Kernen, zum Beispiel C, Y , W und S-Typ. Darüber hinaus ca. In dem simulierten Film mit 400 Molekülen sind 490 und 560 π-π-Stapeldimere zu finden. Solch hohe π-π-Stapelverhältnisse tragen dazu bei, die molekularen Wechselwirkungen und den effizienten Ladungstransport zu erhöhen.

Um den Einfluss von Qx-Einheiten auf die elektronischen Struktureigenschaften von Akzeptoren besser zu verstehen, wurden die Reorganisationsenergien zwischen verschiedenen elektronischen Zuständen während photoelektrischer Umwandlungen auf der Ebene der abgestimmten Theorie ωB97XD/6-31G (d, p) berechnet. Wie in Abb. 2a und der Ergänzungstabelle 5 in der Ergänzung gezeigt, hängt die Reorganisationsenergie für den S0 → S1-Übergang (λS0 → S1) mit der Geometrierelaxation im S1-Zustand nach der Lichtabsorption und der Reorganisationsenergie für S1 → S0 zusammen Der Übergang (λS1→S0) ist mit dem strahlungslosen Exzitonenzerfall von den S1-Exzitonen in den Grundzustand (S0) verbunden. Ihre Summe entspricht der Reorganisationsenergie für die Exzitonendiffusion (λEET, Excitation Energy Transfer). Es gibt zwei Wege für die Dissoziation von Exzitonen in den CT-Zustand: die Dissoziation von Donor-Exzitonen durch Elektronentransfer und die Dissoziation von Akzeptor-Exzitonen durch Lochtransfer. Sie entsprechen der Reorganisationsenergie für die Übergänge S0 → Anion (λS0→Anion) bzw. S1 → Anion (λS1→Anion). Beide hängen mit der Reorganisationsenergie für die Exzitonendissoziation (λED) zusammen. Im Fall der strahlungslosen Ladungsrekombination (λCR) ist sie mit der Reorganisationsenergie für den Anion → S0-Übergang (λanion→S0) verbunden. Die Summe aus λS0→Anion und λAnion→S0 entspricht letztendlich der Reorganisationsenergie für den Elektronentransport.

a Darstellung der zugehörigen Übergänge zwischen dem Grundzustand (S0), dem niedrigsten angeregten Singulettzustand (S1) und dem anionischen Zustand während der photoelektrischen Umwandlungsprozesse am Beispiel des Akzeptors. b Die berechneten Reorganisationsenergien für die gegenseitigen Übergänge zwischen den verschiedenen elektronischen Zuständen auf der Ebene von ωB97XD/6-31G(d,p) mit abgestimmten ω-Werten in Y6-, Qx-1- und Qx-2-Akzeptoren. c–f Beiträge jedes Schwingungsmodus zur Reorganisationsenergie für die S1 → S0- und Anion → S0-Übergänge von Y6 und Qx-2. Eingefügt sind Abbildungen der Verschiebungsvektoren für die Schwingungsnormalmoden, markiert durch Kreise (bei etwa 1625 cm−1) und Quadrate (bei etwa 1498 cm−1). Die Länge der Verschiebungsvektoren gibt die Größe der Schwingungsstärke an.

Nach der Marcus-Theorie gilt: Je kleiner die Reorganisationsenergie, desto geringer ist die für die Dissoziation der Exzitonen erforderliche Antriebskraft und desto schneller ist der Exzitonentransfer und die Ladungstransportrate. Wie in Abb. 2b gezeigt, führt das Ersetzen der BTZ-fusionierten Einheit durch die Qx-fusionierte Einheit im Vergleich zu Y6 zu einer dramatischen Abnahme der Reorganisationsenergie zwischen den S0- und S1-Übergängen um etwa 0,02–0,04 eV. Diese Ergebnisse deuten darauf hin, dass der Exzitonenzerfall unterdrückt wurde und die Qx-fusionierte Einheit somit zur Förderung des Exzitonentransfers beiträgt. Darüber hinaus stimmen die entsprechenden Berechnungsergebnisse auch gut mit den kleineren Stoke-Verschiebungen überein, die in den experimentellen Messungen für die Systeme Qx-1 und Qx-2 beobachtet wurden. In ähnlicher Weise wurde festgestellt, dass während des Prozesses von der Exzitonendissoziation zum CT-Zustand aufgrund ähnlicher Geometrien der S1- und Anionenzustände die Reorganisationsenergie für die Exzitonendissoziation über Lochtransfer (λS1→Anion) für alle sehr klein war die Akzeptoren. Dies ist wiederum hilfreich bei der Reduzierung des Spannungsverlusts beim Dissoziationsprozess der Exzitonen. Darüber hinaus wurde auch die Reorganisationsenergie für die Exzitonendissoziation über Elektronentransfer (λS0→Anion) deutlich reduziert, was für eine effiziente Ladungserzeugung bei geringer Antriebskraft von Vorteil ist. Vom CT-Zustand in den ladungsgetrennten Zustand (CS) zerfällt der CT-Zustand in den Grundzustand oder einige getrennte freie Ladungsträger rekombinieren wieder in den Grundzustand. Beide Prozesse führen in der Regel zu Energieverlusten. Interessanterweise zeigen die aktuellen Ergebnisse, dass die Reorganisationsenergien für die Übergänge zwischen den Anionen- und S0-Zuständen für Qx-1 und Qx-2 im Vergleich zu Y6 viel kleiner sind, was sich positiv auf die Reduzierung von strahlungslosen Rekombinationsverlusten und die Förderung des Elektronentransports auswirkt.

Die Reorganisationsenergie kann weiter in Beiträge der einzelnen Schwingungsmoden in den Akzeptoren zerlegt werden. Die Ergebnisse sind in Abb. 2c – f dargestellt (die Ergebnisse von Qx-1 sind in der ergänzenden Abbildung 9 dargestellt). Für Y6 gibt es einen dominierten Schwingungsmodus, der zur Reorganisationsenergie vom S1- zum S0-Übergang beiträgt, was der Streckung der CC-Bindungen der zentralen heteroaromatischen Einheit bei einer hohen Frequenz von 1624 cm−1 entspricht. Interessanterweise wird diese Schwingung nach der Fusion von Qx-Derivaten in die heteroaromatischen Kerne drastisch gehemmt und erleichtert so die Verringerung des Exzitonenzerfalls und fördert den Exzitonentransfer. In ähnlicher Weise gibt es beim Übergang vom Anion- in den S0-Zustand vier vorherrschende Schwingungsmoden, zu denen die Streckung von CC-Bindungen begleitet von der Biegung von CH-Bindungen mit einer hohen Frequenz über 1500 cm-1 gehört (siehe ergänzende Abbildung 10). ). Diese Schwingungen werden in Qx-1 und Qx-2 deutlich unterdrückt, was zu einer geringeren strahlungslosen Rekombination und einem geringeren Energieverlust führt. Letztendlich unterstreichen diese Ergebnisse, wie wichtig es ist, den Energieverlust zu reduzieren, um die Effizienz von OSCs durch Unterdrückung der CC-Bindungsdehnung zu verbessern.

Die photovoltaische Leistung von Qx-1 und Qx-2 wurde analysiert, indem die konventionelle Struktur mit PM6 als Donor hergestellt wurde (Abb. 3a). Alle detaillierten Optimierungsprozesse sind in den Ergänzungstabellen 6 und 7 aufgeführt. Die statistischen Verteilungen der besten PCEs (ca. 30 Stück), die Dichte-Spannungs-Eigenschaften (J–V) und die Kurven der externen Quanteneffizienz (EQE) der Photovoltaikgeräte sind in Abb. 3b–d dargestellt. Die photovoltaischen Leistungsparameter sind in Tabelle 1 aufgeführt. Dementsprechend kann durch Vergleich der Geräteleistung der Akzeptoren Qx-1 und Qx-2 mit dem PM6:Y6-System eine deutliche Verbesserung bei den Qx-basierten Geräten beobachtet werden, da beide Qx-1- und Qx-2-Systeme zeigten sehr hohe VOC-Werte über 0,9 V. Folglich konnte das auf Qx-2 basierende Gerät einen außergewöhnlichen PCE von 18,2 % mit einem hohen VOC von 0,934 V und einem JSC von 26,5 mA cm aufweisen −2 und FF von 73,7 %. Für auf Qx-1 basierende Geräte wurde hingegen der beste PCE von 17,9 % mit einer VOC von 0,911 V, einem JSC von 26,1 mA cm−2 und einem FF von 75,5 % erreicht. Nach unserem besten Wissen ist der für Qx-2-Geräte ermittelte VOC der bisher höchste für die OSCs mit einem PCE von mehr als 17 % (Zusammenfassung früherer Arbeiten in den Ergänzungstabellen 8 und 9). Darüber hinaus stimmen die integrierten Stromdichten aus den EQE-Kurven gut mit den integrierten Stromdichtewerten aus den J-V-Tests überein (innerhalb des Fehlerbereichs von 5 %), was darauf hindeutet, dass die vorgeschlagenen Leistungsparameter eine gute Genauigkeit und Zuverlässigkeit aufweisen. Die zertifizierten Wirkungsgrade sind in den ergänzenden Abbildungen angegeben. 11 und 12 sowie Ergänzungstabelle 10. In Bezug auf die Gerätestabilität zeigten die Qx-basierten Geräte eine gute Lagerstabilität in der Glovebox bei Raumtemperatur (siehe ergänzende Abbildung 13), da beide Akzeptoren immer noch PCEs von 16 % erreichen können. mit nahezu ähnlichen VOC- und JSC-Werten nach 960 h Lagerung.

a Die herkömmliche Gerätearchitektur. b Statistikverteilung des besten PCE für ca. 30 Stück. c Die Dichte-Spannungs-Kurven (J–V). d Die externen Quanteneffizienzspektren (EQE) und die integrierten Stromdichten aus den EQE-Spektren des optimalen Geräts. e Statistisches Diagramm des Energieverlusts. f Diagramme des PCE gegen den Energieverlust für verschiedene Systeme.

Um das Ladungstransportverhalten der Mischfilme zu untersuchen, wurden die Loch- (μh) und Elektronenmobilitäten (μe) mithilfe der SCLC-Methode (Space Charge Limited Current) gemessen (siehe ergänzende Abbildung 14 und ergänzende Tabelle 11)44. Die Werte μh und μe des PM6:Qx-1-Mischfilms betrugen 3,64 × 10–4 bzw. 1,88 × 10–4, während der PM6:Qx-2-Mischfilm μh und μe von 3,39 × 10–4 aufwies bzw. 2,13 × 10−4. Im Vergleich zu PM6:Y6 wurde für die Akzeptoren Qx-1 und Qx-2 eine relativ ausgeglichene Gerätemobilität erreicht, und μh/μe beträgt 1,94 bzw. 1,59 für Qx-1 und Qx-2, was sich positiv auf die Ladung auswirkt Transport. In ähnlicher Weise wurde auch die Auswirkung des Ladungsrekombinationsverhaltens dieser Geräte untersucht, indem die J-V-Kurven bei verschiedenen Lichtintensitäten gemessen wurden. Folglich scheint die durch Fallen unterstützte Rekombination sowohl in Qx-1- als auch in Qx-2-basierten OSCs unterdrückt zu sein (siehe ergänzende Abbildung 15a, b). Um die Dissoziations- und Ladungsextraktionseigenschaften der Exzitonen zu bewerten, wurde auch die Abhängigkeit der Photostromdichte (Jph) von der effektiven Spannung (Veff) dieser Geräte untersucht (siehe ergänzende Abbildung 15c)47. Unter Kurzschlussbedingungen beträgt die Effizienz der Exzitonendissoziation für die auf der Qx-1- und Qx-2-Mischung basierenden Geräte 97,6 % bzw. 97,0 %. Solche hohen Exzitonendissoziations- und Ladungsextraktionswerte helfen bei der Erklärung des hohen JSC und letztlich des hohen PCE beider Systeme. Bemerkenswert ist, dass Qx-2, wie oben erwähnt, ein höheres π-π-Stapelverhältnis in den Filmen aufweist, was dazu beiträgt, intermolekulare Wechselwirkungen und einen effizienten Elektronentransport zu erhöhen. Aus der ergänzenden Abbildung 14 und der ergänzenden Tabelle 11 zeigen unsere experimentellen Messungen auch, dass die Elektronenmobilität sowohl des reinen als auch des gemischten Qx-2-Films höher ist als die von Qx-1, was das Qx-2-System mit einer dickeren aktiven Schicht begünstigt Erzielung höherer JSC (105 nm für Qx-1 und 128 nm für Qx-2). Darüber hinaus erleichtert die ausgeglichenere Loch- und Elektronenmobilität von Qx-2 die Verbesserung der FF-Parameter. Allerdings schränken sich JSC und FF der Geräte oft gegenseitig ein. Daher wird in Qx-2 ein niedrigerer FF-Parameter erhalten.

Um weitere Erkenntnisse über die hohen VOC-Werte in Qx-basierten Systemen zu gewinnen, wurden die Energieverluste (Eloss) in beiden Geräten analysiert. Gemäß der Shockley-Queisser-Grenze (SQ) kann der Eloss in OSCs in drei Teile unterteilt werden:17 Eloss = ΔE1 + ΔE2 + ΔE3, und die entsprechenden Ergebnisse wurden in Abb. 3e und Tabelle 2 zusammengefasst. Der ΔE1 ist der unvermeidlicher Energieverlust, der vom \({E}_{{{{{\rm{g}}}}}}}^{{{{{{\rm{pv}}}}}}}\) abhängt des Absorbers für ein bestimmtes Sonnenspektrum und eine bestimmte Temperatur (\(\triangle {E}_{1}={E}_{{{{{\rm{g}}}}}}}-{{qV}} _{{{{{{\rm{OC}}}}}}}^{{{{{\rm{SQ}}}}}}}\)), \({V}_{{{{ {{\rm{OC}}}}}}}^{{{{{\rm{SQ}}}}}}}\) ist die Ausgangsspannung im SQ-Grenzmodell. Hier beträgt der ΔE1-Wert sowohl der Qx-1- als auch der Qx-2-Mischfolien 0,263 eV, genau wie bei der Y6-Mischung. Das ΔE2 bezieht sich auf den Strahlungsrekombinationsverlust unterhalb der Bandlücke und wird der Absorption ohne Stufenfunktion zugeschrieben (\(\triangle {E}_{2}={{qV}}_{{{{{{\rm{OC}} }}}}}}^{{{{{{\rm{SQ}}}}}}}-{{qV}}_{{{{{{\rm{OC}}}}}}}^{ {{{{{\rm{rad}}}}}}}={{qV}}_{{{{{{\rm{OC}}}}}}}^{{{{{{\rm{ rad}}}}}}}\))48,49. Aufgrund des Vorhandenseins des CT-Zustands in den OSCs, dessen Energie normalerweise niedriger als die optische Lücke ist, kommt es zu einem teilweisen Energieverlust, der der für die Exzitonendissoziation erforderlichen Antriebskraft entspricht50. Die gemessenen Elektrolumineszenzspektren (EL) der PM6:Qx-1- und PM6:Qx-2-Mischfilme sind den entsprechenden reinen Akzeptoren ohne zusätzliche Emissionspeaks aus den CT-Zuständen sehr ähnlich, während die PM6:Y6-Mischung ein etwas größeres Rot zeigt -Verschiebung im Vergleich zum reinen Akzeptor (siehe ergänzende Abbildung 16). Dieses Phänomen weist darauf hin, dass die Energieversätze für die Exzitonendissoziation in den Mischungen PM6:Qx-1 und PM6:Qx-2 weitgehend reduziert wurden. Infolgedessen ist der ΔE2 der PM6:Qx-1- und PM6:Qx-2-Mischfilme etwa doppelt so niedrig wie der PM6:Y6-Mischfilm und beträgt nur 0,031 eV bzw. 0,029 eV. Diese experimentellen Ergebnisse stimmen hervorragend mit den Berechnungen überein und zeigen, dass die Reorganisationsenergie für die Exzitonendissoziation in Qx-1- und Qx-2-Systemen deutlich reduziert wurde, was eine effiziente Ladungserzeugung bei niedrigen Antriebskräften ermöglicht.

Ebenso ist ΔE3 die strahlungslose Rekombination \(\left(\triangle {E}_{3}={{qV}}_{{{{{\rm{OC}}}}}}}^{{ {{{{\rm{nonrad}}}}}}}=-{k}_{{{{{{\rm{B}}}}}}}T{{{{{\rm{ln}} }}}}\left({{{{{{\rm{EQE}}}}}}}_{{{{{\rm{EL}}}}}}}\right)\right)\) , wobei EQEEL die Strahlungsquanteneffizienz des Geräts ist, wenn Ladungsträger im Dunkeln injiziert werden. Dieser Teil des Energieverlusts ist auf den strahlungslosen Zerfall der CT-Zustände in den Grundzustand und die Rekombination der getrennten freien Ladungen zurückzuführen. Wie oben erläutert, erhöht ein geringer Energieversatz zwischen Donor und Akzeptor die Hybridisierung des CT-Zustands mit dem stark emittierenden lokal angeregten Zustand, wodurch der strahlungslose Energieverlust verringert wird. Darüber hinaus zeigen unsere Berechnungen, dass die Reorganisationsenergien für die Übergänge zwischen den Anion- und S0-Zuständen in Bezug auf Y6 viel kleiner sind als für Qx-1 und Qx-2, was sich positiv auf die Reduzierung des Rekombinationsverlusts auswirkt. Darüber hinaus ist die Photolumineszenz-Quantenausbeute (PLQY) von entscheidender Bedeutung, um den strahlungslosen Spannungsverlust zu unterdrücken. Hier liegen die gemessenen PLQYs von Qx-2 und Qx-1 bei 12,34 % bzw. 7,37 %, viel höher als bei Y6 (6,42 %, siehe Ergänzungstabelle 12), was den strahlungslosen Rekombinationsverlust hemmt. Infolgedessen weisen die Mischungen PM6:Qx-1 und PM6:Qx-2 einen hohen EQEEL von 2,53 × 10−4 und 6,60 × 10−4 auf (siehe ergänzende Abbildung 17), was zu einem geringen Verlust von 0,214 eV führt 0,190 eV aufgrund der verringerten strahlungslosen Rekombination. Da sowohl die treibende Kraft, die für die Exzitonendissoziation als auch für die strahlungslose Rekombination erforderlich ist, nun erheblich reduziert wurde, sind die Energieverluste sowohl in der PM6:Qx-1- als auch in der PM6:Qx-2-Mischung drastisch gesunken und betragen nur noch 0,508 eV und 0,482 eV. jeweils. Bemerkenswerterweise weist die PM6:Qx-2-Mischung die niedrigsten Energieverluste auf, die bisher für die binären OSCs gemeldet wurden, mit PCEs über 17 % (Abb. 3f).

Neben einem rationalen Moleküldesign ist auch eine gute Phasenmorphologie mit moderater Phasentrennungsgröße einer der unverzichtbaren Faktoren für den Erhalt hocheffizienter OSCs. Hier wurden Weitwinkel-Röntgenstreuung mit streifendem Einfall (GIWAXS), Rasterkraftmikroskopie (AFM), Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) und resonante weiche Röntgenstreuung (R-SoXS) zur morphologischen Charakterisierung des Reinmaterials verwendet und Filme aus zwei Akzeptoren mischen. In den reinen Filmen zeigt Qx-1 eine stärkere Kristallisation als Qx-2 (Abb. 4a – c), was mit einer höheren Packungsdichte der Einkristallstruktur von Qx-1 als der von Qx-2 vereinbar ist. Im Mischfilm weist Qx-2 jedoch eine bessere Fähigkeit zur Aufrechterhaltung der Kristallisation auf als Qx-1 (Abb. 4d – f). Durch Vergleich der entsprechenden Kristallebenenparameter zwischen Einkristallen und GIWAXS reiner Filme können wir das Hauptstapelmuster von Qx-1 und Qx-2 verstehen (siehe ergänzende Abbildungen 18 und 19). Im Vergleich zu den reinen Qx-1-Filmen verschwindet der Stapelmodus von (200) als ebener ungünstiger Ladungstransfer in den Mischfilmen. Der Stapelmodus mit (002) oder (001) und (110) als Ebene existiert jedoch sowohl in den reinen als auch in den Mischfilmen Qx-1 und Qx-2. Diese Stapelmodi deuten darauf hin, dass die Ausrichtung des Rückgrats auf dem Substrat nahezu vertikal ist, was den Ladungstransport zu den Elektroden begünstigt. Insgesamt weisen alle Mischfilme eine frontale Anordnung und eine gute Kristallinität auf, was den Ladungstransfer erleichtert und die Ladungsrekombination unterdrückt. In ähnlicher Weise weisen die Qx-1- und Qx-2-Mischfilme aus den AFM-Bildern (siehe ergänzende Abbildung 20) eine deutlich faserige Struktur auf, die einen hervorragenden Ladungstransport begünstigt und es den Geräten somit ermöglicht, höhere JSC- und FF51,52-Werte zu erreichen. Im Vergleich zu den Ergebnissen bei reinen Filmen ist die Faserstruktur in den Mischfilmen hauptsächlich auf die Aggregationseigenschaften von PM6 zurückzuführen. Darüber hinaus scheint Qx-1 eine eher unebene Struktur und eine schlechte Fähigkeit zur Aufrechterhaltung der Kristallisation zu haben, was zu einer höheren Rauheit (1,66 nm) führt. Im Gegensatz dazu hat Qx-2 eine planare Struktur und eine bessere Fähigkeit, die Kristallisation aufrechtzuerhalten, was zu einer geringeren Rauheit (0,898 nm) führt. Bei TEM-Bildern der optimalen Mischfilme (siehe ergänzende Abbildung 20) ist die planare und starre Struktur der Qx-2-Akzeptoren besser geeignet, die starke Selbstaggregation von PM6 zu brechen und eine gleichmäßigere Phasenverteilung und kleinere Domänengröße zu erhalten. Dies steht im Einklang mit den Ergebnissen der resonanten weichen Röntgenstreuung (R-SoXS) (siehe ergänzende Abbildung 21). Die Streupeaks der Systeme Qx-1 und Qx-2 liegen bei q = 0,07 bzw. 0,15 nm−1, was darauf hinweist, dass die Phasendomänengröße des Qx-2-Systems (21,63 nm) kleiner als die des Qx-1-Systems ist (43,56 nm). Diese Phasengröße entspricht der relativ idealen aktiven Schichtmorphologie von OSCs und erleichtert somit das Erreichen einer höheren Exzitonendissoziation und Ladungstransporteffizienz.

a–c Zweidimensionale GIWAXS-Muster und Schnitte der reinen Filme in der Ebene (durchgezogene Linien) und außerhalb der Ebene (gestrichelte Linien); d–f Zweidimensionale GIWAXS-Muster und Schnitte von Mischfolien in der Ebene (durchgezogene Linien) und außerhalb der Ebene (gestrichelte Linien); g Zeitaufgelöstes Photolumineszenzspektrum (TRPL) von Donoren und Akzeptoren in reinen Filmen; h Vorübergehende kinetische Spuren des PM6-Grundzustandsbleichens (GSB), untersucht bei etwa 630 nm für die Mischfilme.

Neben der Filmmorphologie kann uns die Untersuchung der Exzitonen- und Ladungsdynamik ein tieferes Verständnis des Exzitonentransports und des Ladungserzeugungsverhaltens in der aktiven Schicht ermöglichen. Daher wurde das zeitaufgelöste Photolumineszenzspektrum (TRPL) von reinen und gemischten Filmen durchgeführt, um die Exzitonenlebensdauer zu bestimmen. Die Ergebnisse sind in Abb. 4g dargestellt. Somit erwies sich die Exzitonenlebensdauer der reinen Qx-1- und Qx-2-Filme (863,1 ps bzw. 690,4 ps) als größer als die von Y6 (679,2 ps). Darüber hinaus war, wie oben erläutert, auch die Quantenausbeute von Qx-2 und Qx-1 höher als die von Y6. Diese Ergebnisse weisen darauf hin, dass Qx-1 und Qx-2 einen geringeren Exzitonenzerfall aufweisen als Y6. Ebenso wurde eine deutliche Fluoreszenzlöschung in den Mischungen im Vergleich zur Lebensdauer des reinen Films beobachtet, was auf eine effiziente Exzitonendissoziation hinweist, insbesondere für das PM6:Qx-2-System (siehe ergänzende Abbildung 22). Zur Untersuchung der Exzitonendiffusionslänge (LD)53,54 wurde die Exzitonen-Exzitonen-Vernichtungsmethode (EEA) verwendet. Die berechnete LD von Qx-1 und Qx-2 erwies sich mit Werten von 10,6 nm, 9,5 nm und 12,6 nm für Y6, Qx-1 und Qx-2 als mit Y6 vergleichbar (siehe ergänzende Abbildung 23 und ergänzende Tabelle). 13). Diese Ergebnisse stimmen auch mit den vorherigen überein und zeigen, dass die Reduzierung der Reorganisationsenergie ein wirksamer Weg ist, den Exzitonenzerfall zu unterdrücken und den Exzitonentransport und die Lebensdauer zu verbessern.

Das photoinduzierte CT-Verhalten wurde weiter untersucht, indem das transiente Absorptionsspektrum (TAS) der reinen und gemischten Filme gemessen wurde (siehe ergänzende Abbildungen 24 und 25). Ein Strahl aus 400-nm- und 800-nm-Anregungslicht wurde verwendet, um PM6-Donor-Exzitonen bzw. Qx-1- und Qx-2-Akzeptor-Exzitonen zu bilden. Die negativen Signale im Bereich von 600 bis 650 nm wurden dem Grundzustandsbleach (GSB) von PM6 zugeordnet. Unterdessen wird ein GSB-Peak bei 825 nm beobachtet, der dem Absorptionsspektrum der Akzeptoren entspricht. Da die Absorptionsspektren von Donor und Akzeptor gut getrennt werden können, lässt sich die Dynamik des Lochtransfers durch gezielte Anregung der Akzeptormoleküle eindeutig untersuchen. Die Pumpwellenlänge von 800 nm ist so eingestellt, dass sie die Akzeptoren im Mischfilm anregt. Dementsprechend wurde ein zusätzlicher GSB-Peak bei 630 nm beobachtet, der dem PM6-Donor zuzuordnen ist und aus dem ultraschnellen Lochtransfer vom Qx-1- und Qx-2-Akzeptor zum Donor an der Donor-Akzeptor-Grenzfläche resultiert. Darüber hinaus weisen sowohl PM6:Qx-2- als auch PM6:Qx-1-Mischungen eine viel schnellere Lochtransferrate als Y6 auf, was der effektiven Ladungserzeugung in den OSCs zugute kommt (Abb. 4h). Diese Ergebnisse stimmen gut mit der hohen Leistung zweier Qx-basierter Mischungen überein.

In dieser Arbeit wurden zwei Akzeptoren von Qx-1 und Qx-2 mit größerem Volumen und höherem starrem Qx als zentralem Kern synthetisiert. Es wurde beobachtet, dass durch die Unterdrückung der molekularen Schwingung der Streckung der CC-Bindungen in beiden Akzeptoren die Reorganisationsenergien während der photoelektrischen Umwandlungen im Vergleich zum herkömmlichen Y6-Akzeptor deutlich reduziert wurden. Dadurch wurden die Energieverluste, die durch die Dissoziation der Exzitonen und die strahlungslose Rekombination entstehen, erheblich reduziert. Daher ist ein Zusammenhang zwischen der Reorganisationsenergie und den Energieverlusten gut etabliert. Darüber hinaus belegen die Ergebnisse der Filmmorphologie, der Exzitonen und der Ladungsdynamik, dass die Qx-1- und Qx-2-Akzeptoren mit geringerer Reorganisationsenergie bessere Aggregationsmuster, eine bessere Lebensdauer der Exzitonen und längere Diffusionslängen aufweisen, was zur effektiven Ladungserzeugung in entsprechenden OSCs beiträgt. Infolgedessen erzeugte die PM6:Qx-1-Mischung einen PCE von 17,9 % mit einem Energieverlust von 0,508 eV, während das PM6:Qx-2-System einen hohen PCE von 18,2 % mit einem Energieverlust von 0,482 eV erreichte und damit deutlich übertraf sein Y6-Gegenstück. Nach unserem besten Wissen ist der erzielte Energieverlust der kleinste für die bisher gemeldeten binären OSCs mit PCEs über 17 %. Diese Arbeit unterstreicht die Bedeutung der Reorganisationsenergie für die Erzielung eines geringen Energieverlusts in organischen Aktivmaterialien und liefert damit eine Strategie für die hohe Leistung von OSCs.

Der Syntheseweg der Akzeptoren Qx-1 und Qx-2 ist in der ergänzenden Abbildung 2 dargestellt. Der Polymerdonor PM6 wurde von Solar Materials bezogen. Die detaillierten Syntheseverfahren von Qx-1 und Qx-2 und die entsprechenden Strukturcharakterisierungen finden Sie im Supplementary.

Einkristalle von Qx-1 und Qx-2 wurden durch die Flüssigkeitsdiffusionsmethode bei Raumtemperatur gezüchtet. Eine entsprechende Menge Methanol wird in eine konzentrierte Chloroformlösung überführt, die mit der Zeit Kristalle bildet. Die Einkristallbeugung wurde bei niedrigen Temperaturen, geschützt durch flüssigen Stickstoff, gemäß Standardverfahren zur Reduzierung von Schäden durch Röntgenstrahlung mithilfe des Einkristall-Röntgendiffraktometers (Modell XtaLAB PRO 007HF(Mo), hergestellt von Rigaku) aufgenommen. . Die röntgenkristallographischen Koordinaten für die Strukturen von Qx-1 und Qx-2 wurden im Cambridge Crystallographic Data Centre (CCDC) unter den Hinterlegungsnummern 2120380–2120381 hinterlegt.

Gemessen mit dem Perkin Elmer Lambda 950 Spektrophotometer.

Gemessen mit einer elektrochemischen Workstation (VMP3 Biologic, Frankreich) mit einer mit einem Mischfilm beschichteten Pt-Scheibe, einer Pt-Platte und einer Ag+/Ag-Elektrode, die jeweils als Arbeits-, Gegen- und Referenzelektrode in einer 0,1 mol/L Tetrabutylammoniumlösung fungiert Phosphorhexafluorid (Bu4NPF6) Acetonitrillösung.

Alle PSC-Geräte wurden unter Verwendung einer herkömmlichen Struktur aus ITO/PEDOT:PSS/PM6:Akzeptoren/PNDIT-F3N-Br/Ag hergestellt, wobei PNDIT-F3N-Br (poly[(9,9-bis(3′-( (N,N-Dimethyl)-N-ethylammonium)propyl)-2,7 fluoren)-alt-5,5′-bis(2,2′-thiophen)-2,6-naphthalin-1,4,5, 8-tetracaboxylic-N,N′-di(2ethylhexyl)imid]dibromid) und PEDOT:PSS (Poly(3,4-ethylendioxythiophen:poly(styrolsulfonat)) wurden jeweils als Elektronentransport- und Lochtransport-Zwischenschicht verwendet. Die Mischung Die Lösung wurde durch Mischen von PM6 und Akzeptoren in Chloroform unter Zugabe einer kleinen Menge Chlornaphthalin (0,6 %, Vol./Vol.) hergestellt. Die gemischte Lösung wurde 1,5 Stunden lang bei 50 °C in Chloroform gerührt, bis sie sich auflösten. Die optimalen Gerätebedingungen von Qx-1 und Qx-2 wurden durch Mischen von Donor und Akzeptor in einem Gewichtsverhältnis von 1:1,5 bzw. 1:1,3 in Chloroform unter Zugabe einer kleinen Menge 1-Chlornaphthalin (0,6 %, v/v) hergestellt unter thermischem Tempern bei 100 °C bzw. 110 °C für 10 Minuten.

Für die Messung der J-V-Kurven unter AM 1,5 G (100 mW cm-2) wurde ein Sonnensimulator verwendet. Für die Lichtintensitätskalibrierung wurde eine Si-Solarzelle vom Typ Newport Oriel PN 91150 V verwendet. J-V-Messsignale wurden mit einer Keithley 2400 Source-Measure-Einheit aufgezeichnet. Die Gerätefläche jeder Zelle betrug etwa 4 mm2. Und die Messungen wurden durch Abtasten der Spannung von –1 bis 1 V mit einem Spannungsschritt von 10 mV und einer Verzögerungszeit von 1 ms durchgeführt. Das mit einer Standard-Si-Diode ausgestattete Oriel-Newport-System (Modell 66902) wurde für den EQEs-Test unter Klimaanlage verwendet.

Die Elektronenmobilität wurde mit der Gerätestruktur von Al/aktive Schicht oder reine Akzeptoren/PNDIT-F3N-Br/Al erhalten, die Lochmobilität wurde durch die Herstellung der Struktur von ITO/PEDOT:PSS/aktive Schicht/MoOx/Ag erhalten. Die Stromdichte-Spannungs-Kurven (J–V) im Bereich von 0–5 V wurden mit einer Keithley 2420 Source-Measure Unit im Dunkeln ermittelt.

Die hochempfindliche EQE wurde mit einem integrierten System (PECT-600, Enlitech) gemessen, bei dem der Photostrom durch ein Lock-in-Instrument verstärkt und moduliert wurde. EQEEL-Messungen wurden durch Anlegen externer Spannungs-/Stromquellen an die Geräte (ELCT-3010, Enlitech) durchgeführt. EQEEL-Messungen wurden für alle Geräte gemäß den optimalen Gerätevorbereitungsbedingungen durchgeführt.

Bilder der Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) wurden mit dem TEM-Instrument Tecnai G2 F20 U-TWIN aufgenommen. Die Charakterisierung durch Rasterkraftmikroskopie (AFM) wurde mit Bruker Multimode 8 im ScanAsyst-Modus in Luft durchgeführt. Die Messung der Weitwinkel-Röntgenstreuung mit streifendem Einfall (GIWAXs) wurde an der Strahllinie 7.3.3 an der Advanced Light Source (ALS) durchgeführt. Resonante weiche Röntgenstreuung (R-SoXS): R-SoXS-Transmissionsmessungen wurden an Strahllinie 11.0.1.2 an der Advanced Light Source (ALS) durchgeführt.

Die Anregungs- und Emissionsspektren, das zeitaufgelöste Photolumineszenzspektrum (TRPL) und der Test der absoluten Quantenausbeute (QY) werden mit einem Transient/Steady-State-Fluoreszenzspektrometer durchgeführt, hergestellt von Edinburgh Instruments, Modellnummer ist FLS1000. Das PL-Spektrum von Film und Lösung verwendet eine Xenonlampe zur Anregung der Lichtquelle, eine 750-nm-Pumpe zur Filmanregung und eine 600-nm-Pumpe zur Lösungsanregung. Absolute Quantenausbeute unter Verwendung einer Ulbrichtkugel und einer leeren Quarzplatte als Referenz zur Messung der absoluten Quantenausbeute. TA-Messungen wurden auf einem Ultrafast Helios Pump-Probe-System in Zusammenarbeit mit einem regenerativen verstärkten Lasersystem von Coherent durchgeführt.

Weitere Informationen zum Forschungsdesign finden Sie in der mit diesem Artikel verlinkten Nature Research Reporting Summary.

Quelldaten werden mit diesem Dokument bereitgestellt. Alle in dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel und seinen Zusatzinformationen enthalten. Die röntgenkristallographischen Koordinaten für die in dieser Studie erzeugten Strukturen wurden im Cambridge Crystallographic Data Centre (CCDC) unter den Hinterlegungsnummern 2120380–2120381 hinterlegt. Diese Daten können kostenlos vom Cambridge Crystallographic Data Centre über www.ccdc.cam.ac.uk/data_request/cif bezogen werden.

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Diese Arbeit wurde von der National Natural Science Foundation of China unter den Fördernummern 22073020 (LZ), 21773040 (LZ), 21822503 (KL), 51973043 (KL), 22135001 (ZW), 21721002 (ZW), der Strategic Priority Research, finanziell unterstützt Programm der Chinesischen Akademie der Wissenschaften unter der Fördernummer XDB36000000 (ZW) und das CAS-CSIRO Joint Project der Chinesischen Akademie der Wissenschaften unter der Fördernummer 121E32KYSB20190021 (KL). Wir danken Prof. Zhishan Bo und Prof. Xinjun Xu von der Beijing Normal University für ihre Hilfe beim Geräteleistungstest.

Diese Autoren haben gleichermaßen beigetragen: Yanan Shi, Yilin Chang.

Schlüssellabor der Chinesischen Akademie der Wissenschaften (CAS) für Nanosysteme und hierarchische Fertigung, Nationales Zentrum für Nanowissenschaften und Technologie, Peking, 100190, China

Yanan Shi, Yilin Chang, Kun Lu, Jianqi Zhang, Yangjun Yan, Dingding Qiu, Yanan Liu, Muhammad Abdullah Adil, Lingyun Zhu und Zhixiang Wei

Universität der Chinesischen Akademie der Wissenschaften, Peking, 100049, China

Yanan Shi, Yilin Chang, Kun Lu, Dingding Qiu und Zhixiang Wei

Fakultät für Physik, State Key Laboratory of Crystal Materials, Shandong University, Jinan, Shandong, 250100, China

Zhihao Chen & Xiaotao Hao

Staatliches Schlüssellabor für mechanisches Verhalten von Materialien, Xi'an Jiaotong University, Xi'an, 710049, China

Wei Ma

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YS synthetisierte und charakterisierte die NFAs von Qx-1 und Qx-2. YC und YY führten die Herstellung und Charakterisierung des Geräts durch. YS hat die Energieverlustdaten getestet. LZ führte theoretische Berechnungen durch. YS und LZ ließen die Einkristalle wachsen und analysierten die Einkristallstrukturen von Qx-1 und Qx-2. ZC und XH haben transiente Absorptionsspektroskopie gemessen und analysiert. JZ hat die GIWAXS gemessen und analysiert. DQ und YL führten die TEM-Messungen des Einkristalls durch. YS führte die Morphologiecharakterisierung durch und analysierte die Daten. WM führte die R-SoXS-Messungen durch. MA hat die Sprache verfeinert. ZW, KL und LZ betreuten das Projekt, YS, LZ, KL und ZW verfassten die Arbeit.

Korrespondenz mit Kun Lu, Xiaotao Hao, Lingyun Zhu oder Zhixiang Wei.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature Communications dankt den anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit. Peer-Reviewer-Berichte sind verfügbar.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Shi, Y., Chang, Y., Lu, K. et al. Kleine Reorganisationsenergieakzeptoren ermöglichen geringe Energieverluste in organischen Nicht-Fulleren-Solarzellen. Nat Commun 13, 3256 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-30927-y

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Eingegangen: 16. Dezember 2021

Angenommen: 25. Mai 2022

Veröffentlicht: 07. Juni 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-30927-y

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